设计微褶皱结构MXene/GO纳米复合材料实现废水高效铀分离

文 章 信 息

微褶皱结构MXene/氧化石墨烯纳米复合材料的设计用于高效分离废水中的铀(VI)

第一作者：李克鼎，熊婷

通讯作者：张勇*，竹文坤*

单位：西南科技大学

研 究 背 景

过渡金属碳化物(MXene)由于其优异的物理化学性质，包括高氧化还原活性、大比表面积和高表面亲水性，这使其成为一种很有前途的水污染物吸附剂，尤其是对于放射性核素U(VI)的吸附。然而，因由于其完全利用暴露的活性位点进行吸附MXene在大多数环境条件下化学性质不稳定，这将导致污染物的意外释放。

此外，在水环境中MXene纳米片在范德华力的影响下会严重聚集进而影响其吸附性能。因此，寻找一种改善MXene纳米材料吸附性能的方法对于其在含铀废水修复领域的应用十分重要。

文 章 简 介

基于此，西南科技大学国防科技学院的张勇博士课题组与竹文坤教授合作在《Chemical Engineering Journal》期刊上发表了题为“Design of MXene/graphene oxide nanocomposites with micro-wrinkle structure for efficient separating of uranium(VI) from wastewater”的论文。

本论文中针对MXene（Ti3C2）纳米片在含铀废水修复应用中不稳定、易聚集的问题，提出了通过引入氧化石墨烯（GO），构筑了具有微褶皱结构的MXene/氧化石墨烯纳米复合材料（MGN），实现了对含铀废水中铀的稳定、高效、快速分离。

图1. MXene/GO纳米复合材料（MGN）的制备与吸附过程示意图。

本 文 要 点

要点一：MXene/GO纳米复合材料的构筑

通过SEM获得了MXene/GO烯纳米复合材料的微观形貌（图2），并通过XRD和FTIR光谱以及N2吸附/解吸等温线检测了所制备样品的结构组成、BET比表面以及孔径分布（图3）。结果表明，MXene纳米片与GO纳米片成功复合，并形成了微褶皱结构。所制备样品的比表面积可达到465.9 m2‧g-1分别是纯MXene和纯GO比表面积的16.6倍和8.1倍。

图2.（a） MAX（Ti3AlC2）、（b）MXene、（c）GO和（d-f）MXene/GO纳米复合材料的SEM图像，其中MXene/GO质量比为（d）1:1（MGN-1）、（e）1:2（MGN-2）和（f）1:4（MGN-3）。

图3. MAX、MXene、GO和MXene/GO纳米复合材料的（a）XRD光谱和（b）FTIR光谱；MXene、GO和MXene/GO纳米复合材料（c）N2吸收-解吸等温线和（d）孔径分布。
要点二：MXene/GO纳米复合材料的铀吸附性能

通过研究MXene/GO纳米复合材料在不同条件下（pH、时间、浓度和温度）模拟含铀废水中对铀的分离能力（图4），验证了所制备纳米复合材料在实际含铀废水中的潜在应用价值。并通过构建吸附动力学模型以及吸附等温线模型初步研究了MXene/GO纳米复合材料在水环境中对铀的吸附过程。

结果表明用于吸附实验当m/V=0.1 g‧L-1，pH=6.0，T=298K时，MXene/GO纳米复合材料对U(VI)有很好的吸附能力，最大吸附量为1003.5 mg‧g-1远大于纯MXene（173.9 mg‧g-1）和纯GO（307.3 mg‧g-1）的铀吸附量。

尤其是当CU(VI)=100 mg时，U(VI)在MXene/GO纳米复合材料上的平衡时间仅为60 min。由MXene/GO纳米复合材料对铀的吸附动力学模型以及吸附等温线模型可知铀在MXene/GO纳米复合材料上的吸附过程属于自发的、单层的化学吸附过程。

图4. （A）（a）溶液pH和（b）吸附时间对MXene/GO纳米复合材料分离铀性能的影响，MXene/GO纳米复合材料对铀的（c）准一阶吸附动力学模型和（d）准二阶吸附动力学模型；（B）铀在MXene/GO纳米复合材料上的（a）非线性Langmuir模型，（b）线性Langmuir模型，（c）非线性Freundlich模型和（d）线性Freundlich模型的吸附等温线；（C）（a）溶液pH和（b）吸附时间对纯MXene和纯GO分离铀性能的影响，纯MXene和纯GO对铀的（c）准一阶吸附动力学模型和（d）准二阶吸附动力学模型；（D）不同温度下，铀在MXene/GO纳米复合材料上的（a）非线性Langmuir模型，（b）线性Langmuir模型，（c）非线性Freundlich模型和（d）线性Freundlich模型的吸附等温线。CU(Ⅵ) = 10–300 mg‧L-1，m/V = 0.1 g‧L-1 和 pH = 6.0。
要点三：废水中共存物的影响及MXene/GO纳米复合材料循环再生性能

在实际的含铀废水中存在各种各样的共存物，如共存离子和有机物。这些共存物会严重影响吸附剂的实际吸附性能。在共存离子实验中（图5（A）），MXene/GO纳米复合材料在仅在Al3+，Cr3+，Fe3+ 和CO32-存在时对铀具有相对较低的吸附效率，表明MXene/GO纳米复合材料在共存离子存在时依然对铀具有较好的选择吸附性能。

在有机物腐殖酸存在时（图5（B）），随着羟基磷灰石浓度从0 mg‧L-1增加到20.0 mg‧L-1，MXene/GO纳米复合材料对U（VI）的吸附效率降低从92.1%到59.5%，表明在高浓度有机物存在时所制备吸附材料仍能保持较高的铀吸附效率。

对于MXene/GO纳米复合材料的循环再生性能（图5（C）），经过8个循环后，MXene/GO纳米复合材料对U（VI）的吸附效率仅比MXene/GO纳米复合材料原来的U(VI)吸附效率低6.2%。

图5. （A）（a）阳离子（0.01 mol‧L-1） 和（b）阴离子（0.01 mol‧L-1） 对铀在MXene/GO纳米复合材料上吸附吸附的影响；（B）腐殖酸（HA）浓度对U（VI）在MGN-2上吸附的影响；（C）铀吸附过程中MXene/GO纳米复合材料的循环利用性能。CU(Ⅵ) = 100 mg‧L-1，m/V = 0.1 g‧L-1 和 pH = 6.0。
要点四：MXene/GO纳米复合材料的铀吸附作用机制

通过对MXene/GO纳米复合材料吸附前后的XPS光谱（图6）分析了所制备样品在含铀废水中对铀可能的吸附作用机制。结果表明U(VI)在MXene/GO纳米复合材料上的吸附机理可能是通过还原诱导U(VI)的固定化和络合来实现的。

同时，U(VI)与MXene/GO纳米复合材料表面的静电相互作用以及MXene/GO纳米复合材料的大比表面积可以进一步促进U(VI)在MXene/GO纳米复合材料上的吸附。

图6. （A）（a） 吸附前后MXene/GO纳米复合材料的XPS光谱，（b）C 1s，（c）Ti 2p和（d）U 4f的高分辨率XPS光谱；（B）U(VI)在MXene/GO纳米复合材料上可能的吸附机理。

 

通 讯 作 者 简 介

张勇  博士

西南科技大学国防科技学院教师，博士，研究生导师。2017年于中国科学技术大学物理学院取得博士学位。2007年起就职于西南科技大学国防科技学院，长期从事面向环境污水处理、多功能催化等领域的多孔材料制备、性能与应用方面研究工作。近年来，以第一作者/通讯作者在Chem. Eng. J.、J. Hazard. Mater.等期刊发表SCI论文30余篇，参与多项国家级和省部级科研项目。

竹文坤  教授

西南科技大学国防科技学院教授，博士，博士生导师，毕业于中国科学技术大学，师承俞书宏教授。2019 年入选省“万人计划”，省学术和技术带头人后备人选。现任四川省军民融合研究院副院长，环境友好能源材料国家重点实验室团队负责人（PI），长期从事面向环境治理、能源化学等领域的生物质资源开发与利用方面研究工作。近年来，主持或参与国家重大专项、国家军工项目、国家自然科学基金项目等项目20余项；获得四川省科学进步奖1项、绵阳科学进步奖2项；以第一作者/通讯作者在Appl. Catal. B-Environ.、Chem. Eng. J.、J. Hazard. Mater.等期刊上发表“三类高质量论文”50余篇；授权发明专利30项，授权实用新型专利16项。

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