最新一周合集！《Science》文章速递
又到栀子花开的季节，又是一年毕业季！研究生们给自己的科研生涯留下怎样的浓墨重彩呢？让我们拭目以待吧！
npj Computational Materials：分子动力学模拟电极浆液流变学的功能数据驱动框架快速预测
基于力学模型对锂离子电池复合电极的制造过程进行了计算模拟，获得了制造参数对电极性能的影响。然而，确保这些特性与实验数据相匹配，通常是非常昂贵的。在此，为了解决这个昂贵的过程，来自法国巴黎大学学院的Alejandro A. Franco等研究者，提出了一个功能数据驱动的框架，目的是首先检索从分子动力学模拟中计算出的早期数值，以预测被计算的观测值是否容易与研究者的实验值范围相匹配，然后在第二步中，恢复正在进行的模拟的附加值，以预测其最终结果。研究者在电极浆粘度的计算中演示了这种方法。研究者报告说，对于各种电极化学，预期的机械模拟结果可以比完全模拟快11倍，而准确的R2score评分为0.96。
参考文献：
Duquesnoy, M., Lombardo, T., Caro, F. et al. Functional data-driven framework for fast forecasting of electrode slurry rheology simulated by molecular dynamics. npj Comput Mater 8, 161 (2022). https://doi.org/10.1038/s41524-022-00819-2
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41524-022-00819-2
2.npj Computational Materials：交换相关泛函对电池材料迁移势垒估计的影响
在主框架内的离子迁移，是设计具有高功率密度的高能量密度电池的关键，其中迁移势垒(Em)是控制因素。在此，来自新加坡南洋理工大学的Pieremanuele Canepa & 印度理工学院的Gopalakrishnan Sai Gautam等研究者，在密度泛函理论助推弹性带框架下，评估了广义梯度近似(GGA)、强约束和适当赋范(SCAN)及其Hubbard U修正(GGA +U和SCAN+U)在以实验数据为基准的电磁预测中的准确性和计算性能。重要的是，研究者观察到SCAN比其他框架平均更准确，尽管有更高的计算成本和收敛困难，而GGA是“快速”和“定性”Em预测的可行选择。此外，研究者通过在固体电解质中，加入均匀背景电荷和/或攀爬图像近似，以及在电极中使用Hubbard U校正来量化Em的灵敏度。该发现将提高Em预测的质量，这将有助于识别更好的能源存储应用材料。
参考文献：
Devi, R., Singh, B., Canepa, P. et al. Effect of exchange-correlation functionals on the estimation of migration barriers in battery materials. npj Comput Mater 8, 160 (2022).
原文链接：
https://doi.org/10.1038/s41524-022-00837-0
3.JACS：基于SnSe的热电系统中ZT的数据驱动增强
掺杂和合金化是提高裸材料热电性能的基本策略。然而，确定高性能热电材料发展的优秀元素和组成是具有挑战性的。在此，来自韩国国立首尔大学的In Chung和韩国化学技术研究院的Hyunju Chang & Jino Im等研究者提出了一种数据驱动的方法来改善不同掺杂的SnSe化合物的热电性能。基于新生成的实验和计算数据集，研究者建立了高度准确的掺杂SnSe化合物热电性能预测模型。由单个原子的化学性质和固体的电子结构组成的精心设计的特征向量，在实现对未知掺杂元素的准确预测方面起着关键作用。研究者利用机器学习预测模型和计算每种掺杂剂的溶解度极限图，快速筛选了掺杂SnSe的高维材料空间，并评估了它们的热电性能。这种数据驱动的搜索，为优化和改善掺杂SnSe化合物的热电性能提供了总体策略。特别地，研究者确定了5个掺杂候选元素(Ge、Pb、Y、Cd和As)，它们提供了超过2.0的高ZT，并提出了根据掺杂元素的Sn空位提高ZT的设计原则。在此基础上，我们提出了一种新的高zt的SnSe掺杂剂，并进行了实验验证。该研究有望引领新型高ZT热电材料候选，并通过数据驱动研究为材料设计和设计原则提取提供前沿研究策略。
参考文献：
Yea-Lee Lee, Hyungseok Lee, Taeshik Kim, Sejin Byun, Yong Kyu Lee, Seunghun Jang, In Chung, Hyunju Chang, and Jino Im. Data-Driven Enhancement of ZT in SnSe-Based Thermoelectric Systems. Journal of the American Chemical Society Article ASAP DOI: 10.1021/jacs.2c04741
原文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c04741
4.JACS：环境条件下深度除氡的热力学-动力学-平衡金属-有机框架
氡(Rn)是一种普遍存在的放射性惰性气体，是人类天然辐射的主要来源，是导致肺癌的主要元凶之一。通过多孔材料降低环境Rn浓度，被认为是降低这种风险的最可行和节能的选择，但在环境条件下深入去除Rn，仍然是一个尚未解决的挑战，主要是因为惰性Rn和吸附剂之间的范德华(vdW)相互作用和空气中极低的分压(<1.8×10-14 bar, <106 Bq/m3) 。具有良好的吸附热力学和可行的扩散动力学的吸附剂，对Rn的深度去除效果较差。在此，来自苏州大学的Zaixing Yang & Shuao Wang等研究者，报告了一个金属有机框架(ZIF-7-Im)的发现，通过计算筛选和建模指导能有效地实现Rn捕获。尺寸匹配的孔隙，在ZIF-7-Im遵循热力学有利的原则和精巧设计的准开放的孔径允许可行的动力学，几乎没有牺牲吸附热力学。所制备的材料，可以将环境条件下的氡浓度从危险水平降低到低于氡探测器的检测限，与目前性能最好且唯一商业化的材料活性炭相比，其去除深度至少提高了两个数量级。
参考文献：
Xia Wang, Fuyin Ma, Shengtang Liu, Lixi Chen, Shunshun Xiong, Xing Dai, Bo Tai, Linwei He, Mengjia Yuan, Pinhong Mi, Shicheng Gong, Guodong Li, Yi Tao, Jun Wan, Long Chen, Xuhui Sun, Quan Tang, Linfeng He, Zaixing Yang, Zhifang Chai, and Shuao Wang. Thermodynamics-Kinetics-Balanced Metal–Organic Framework for In-Depth Radon Removal under Ambient Conditions. Journal of the American Chemical Society ArticleASAP DOI: 10.1021/jacs.2c04025
原文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c04025
5.Science Advances：机器学习使气体分离膜创新聚合物的可解释性发现成为可能
聚合物膜进行了无数的分离，具有深远的环境影响。尽管经过几十年的研究，新膜材料的设计，在很大程度上仍然是一个爱迪生的过程。在此，来自美国康涅狄格大学的Ying Li等研究者演示了一个可推广的，准确的机器学习(ML)实现，以发现具有理想性能的创新聚合物。具体来说，多任务ML模型是在实验数据上训练的，以连接聚合物化学与He、H2、O2、N2、CO2和CH4的气体渗透性。研究者解释了ML模型，并对不同化学组分对渗透率和选择性的贡献，提取了有价值的见解。然后，研究者筛选了超过900万种假设的聚合物，并确定了数千种远高于当前性能上限的聚合物，包括数百种以前从未见过的超渗透聚合物膜，其O2和CO2的渗透率分别大于104和105个Barrers。高保真分子动力学模拟证实了ML预测的具有前景的候选化合物的气体渗透性，这表明许多可以转化为现实。
参考文献：
Yang, Jason, et al. "Machine learning enables interpretable discovery of innovative polymers for gas separation membranes." Science Advances 8.29 (2022): eabn9545.
原文链接：
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abn9545
