哈工大Top综述：热塑性复合材料层间力学性能增强方法研究进展

纤维增强热塑性复合材料由于具有轻质高强、抗冲击性强、可焊接性、可回收利用反复加工等优势，有望成为传统结构材料的替代品。但是，目前热塑性复合材料构件沿厚度方向的力学性能无法满足航空航天等领域的要求，严重制约了其在相关结构器件中的应用。

为了研究如何提高纤维增强热塑性复合材料的层间力学性能，哈尔滨工业大学富宏亚、韩振宇教授团队的靳子昂（第一作者）、孙守政（讲师，通讯作者）在《Composites Science and Technology》上发表题为“Review of methods for enhancing interlaminar mechanical properties of fiber-reinforced thermoplastic composites: interfacial modification, nano-filling and forming technology”的文章，重点从纤维/树脂界面性能和改善层合板层间富树脂区力学性能两个方面综述了提高热塑性复合材料构件层间力学性能的方法。

图1 图形摘要

对于提高纤维与热塑性树脂界面结合性能的方法主要有纤维表面氧化处理、等离子体处理、射线辐照处理、上浆剂处理和碳纳米颗粒处理等。

其中氧化处理、等离子体处理和射线辐照处理可以有效改善纤维表面粗糙度、增加含氧极性官能团，有利于促进纤维与树脂基体之间形成机械啮合和化学键结合，提高纤维/树脂的界面结合性能。但是氧化处理、等离子体处理和射线辐照在提高纤维/树脂界面结合性能的同时又会严重损伤纤维本身的力学性能，降低复合材料的面内力学性能。

纤维表面上浆剂处理和碳纳米颗粒处理可以避免牺牲纤维本身的力学性能问题。但是与热固性复合材料不同，热塑性树脂具有高熔点和高粘性的特点，因此同时匹配与纤维具有良好结合性能又与热塑性树脂基体具有良好相容性的上浆剂具有一定的困难。

碳纳米颗粒处理不仅可以增加纤维表面粗糙度，而且功能化后的碳纳米颗粒同样可以与树脂基体产生化学键。此外，碳纳米颗粒处理方法还可以与其它几种纤维表面处理方法相结合进一步提高纤维/树脂的界面结合性能。

图2 PEEK上浆剂：(a) 施胶CF表面示意图；(b) CF 表面的 FTIR 光谱；(c) 层间剪切强度

对于改善热塑性复合材料层合板层间富树脂区力学性能的方法主要有两种。

一种是从热塑性层合板成型方法上考虑如何消除层间富树脂区。目前，热塑性层合板的成型方法主要有真空袋、热模压、热压罐和自动铺放等。在这几种成型方法中，真空袋、热模压和热压罐技术可以使热塑性预浸料长时间处于一个理想的温度和压力环境下，因而热塑性树脂可以发生较好的熔化和流动，进而减少层与层之间的富树脂区。但是它们的缺点是生产效率低、成本高、且对构件尺寸有很大限制。而自动铺放技术能够实现热塑性层合板的原位成型，具有自动化程度高、生产效率高、成本低、构件尺寸不受限等优点，很好地解决真空袋、热模压和热压罐成型技术的缺点。但是，在铺放过程中，热塑性预浸料是在一个极短的时间内被加热和辊压，这也导致层合板的层间富树脂区较严重。

此外，通过自动铺放和热压罐相结合的复合工艺可以在一定程度上保证生产效率的同时提高产品质量。但是，无论采取哪种成型方法或者复合工艺都无法完全消除层间富树脂区。

图3 热塑性层合板的成型方法和微观形貌：（a）真空袋；(b) 热模压；(c) 热压罐；

(d) 自动纤维铺放；(e-f) CF/PEEK层合板截面微观形貌

另一种方法是通过在热塑性树脂内添加增强相以达到原位增强层间富树脂区的性能。由于热塑性树脂具有高熔点和高粘性的特点，传统适用于增强热固性复合材料层间结合性能的方法（例如三维编织、缝合、Z-pinning等）一般不适用于热塑性复合材料。目前采用碳纳米管作为增强相增强热塑性复合材料的力学性能是一种较好的方法。当热塑性复合材料发生分层破坏时，均匀分散到树脂基体内部的碳纳米颗粒不仅可以起到钉扎作用抑制裂纹的扩展，同时将碳纳米颗粒从树脂基体内部拔出需要额外消耗能量。此外，由碳纳米管组成的二维碳纳米纸与热塑性树脂形成的复合材料不仅可以解决碳纳米管在树脂内部的团聚问题，还可以大大提高复合材料中碳纳米管的含量。因此，碳纳米管可以有效增强热塑性复合材料层合板的层间力学性能。

图4 层间掺杂CNTs的PEEK热塑性复合材料：(a) CF/CNTs/PEI/PEEK层合板的成型示意图；(b) CF表面微观形貌；(c) 层间剪切强度和弯曲强度

原始文献：Jin Z A, Han Z Y, Chang C, Sun S Z, Fu H Y. Review of methods for enhancing interlaminar mechanical properties of fiber-reinforced thermoplastic composites: Interfacial modification, nano-filling and forming technology[J]. Composites Science and Technology, 2022(228): 109660. https://doi.org/10.1016/j.compscitech.2022.109660

原文链接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S026635382200402X?via%3Dihub

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