北京大学，最新《Nature》！

一、研究背景

在传统的Bardeen-Cooper-Schrieffer超导体中，携带时间反转动量的电子形成零质心动量的Cooper对，并产生平移不变的超导阶参数。在打破时间反转对称的交换场中，Cooper对可能获得有限动量Q，并显示出空间上的非均匀对密度，这被称为Fulde-Ferrell-Larkin-Ovchinnikov（FFLO）态。进一步的研究将有限动量配对态概括为涉及多个Q分量的情况，而不一定打破时间反转对称性。这种对密度波（PDW）状态被认为是存在的，并在高温（高Tc）铜酸盐超导体中发挥着基本作用。此外，相邻CuO2平面上的正交PDW态被提出来解释体相La2-xBaxCuO4（x = 1/8）中的二维（2D）超导性。然而，以前对PDW状态的实验研究主要是基于体超导体，在低维极限中直接观察PDW是具有挑战性的。

二、研究成果

与铜酸盐类似，铁基超导体（FeSCs）具有复杂的相图，具有多种打破对称性的电子态，如向列有序和条纹反铁磁有序。据报道，在平面磁场下，FeSCs在低温下的上临界场异常翻转，这被认为是FFLO状态的标志。然而，在FeSCs中一直缺乏PDW顺序的直接证据。在FeSCs中，生长在SrTiO3(001)(STO)基底上的单层FeSe和Fe(Te, Se)薄膜因其高的超导转变温度和拓扑电子结构而引起了广泛关注。最近，在STO上生长的非超导多层FeSe中观察到了电荷有序，这提出了一个问题：PDW是否能在超导单层FeSe或Fe(Te, Se)薄膜中出现。在这里，北大王健教授团队联合美国马萨诸塞州切斯特纳特山波士顿学院王自强教授团队使用原位扫描隧道显微镜（STM）和扫描隧道光谱（STS），报告了在单单元(1-UC)Fe(Te, Se)/STO薄膜中沿固有结构域壁观察到的PDW状态。相关研究工作以“Pair density wave state in a monolayer high-Tc iron-based superconductor ”为题发表在国际顶级期刊《Nature》上。祝贺！

三、图文速递

域壁的电子特性是通过隧穿电导映射来研究的。图2a,b显示了域壁D1（图1c的放大图）的漂移校正和原子分辨形貌以及其傅里叶变换的幅度。在图2c中，域壁周围的零偏压电导 (ZBC) dI/dV(r, V = 0 mV) ≡ g(r, V = 0 mV)被映射出来，其中r是实空间位置，V是偏置电压。值得注意的是，在D1处观察到ZBC g(r, V = 0 mV)的空间调制，这在形貌图中是没有的（图2a,b）。LDOS调制的波矢量与能量无关，表明其来源是电子有序而不是准粒子干涉（QPI）。这种单向的LDOS调制在没有域壁的区域是不存在的。除了原子Bragg峰，ZBC图的傅里叶变换（图2d）显示在Q≈0.25-0.3QFe和-Q（QFe是铁晶格的倒数矢量，QFe=2π/aFe）的两个傅里叶峰，对应于沿域壁的周期为λ≈3.3-4aFe的单向空间调制。傅里叶峰在Q和QBragg处的变宽（图2d）是由于域壁上调制的空间局限性。

在不同的偏置电压下测量的dI/dV图显示，电子有序引起的LDOS调制主要存在于超导间隙内的能量。以前对高Tc铜酸盐和kagome超导体中的PDWs的研究报道了相干峰高度和超导秩序参数之间的强相关性。因此，他们沿着标记为D2的域壁测量相干峰高度，其形貌图如图3a所示。在2.5 mV的空间dI/dV图（图3b）和相应的傅里叶变换幅度（图3c）中都可以清楚地看到域壁的LDOS调制。使用二维锁定技术的进一步分析表明调制波矢量Q≈0.28QFe（图3d,e）。图3f说明了沿平行于Fe-Fe键方向（图3a中的浅灰色箭头）的线切割测量的隧穿光谱，这是Q的方向，大致是沿域壁。相干峰高度调制的周期为λ≈3.6aFe，可以清楚地分辨出来（图3g），与LDOS的调制一致（图3b，c）。在另一个被标记为D7的域壁中也检测到相干峰的高度调制。此外，在域壁的超导间隙能量附近测量的dI/dV图及其傅里叶变换，显示出明显的周期性调制。与LDOS几乎相同的波矢量Q的相干峰高度调制表明超导阶参数的空间调制和PDW阶的存在。

接下来，他们对初级多Q PDW状态的存在进行了更多的证实性测试。首先，如图5a,c所示，一个初级多Q PDW阶有望在波矢量2Q处诱发一个次级电荷密度波（CDW）。他们确实检测到一个具有2Q周期的电荷密度调制。通过分析这种次级2Q CDW的振幅和相位的空间变化，可以排除最上面的Te/Se原子晶格的影响。其次，在半位错周围的PDW秩序中的π-相移（图5a中的黑圈）被预测为在诱导的2Q CDW秩序中具有2π相位缠绕（即涡流）的拓扑缺陷处成核，如图5c中的黑圈所示。对于图5a中描述的纯PDW秩序，π-相移边界可以明确地模拟。图5b,d显示了PDW的相位和CDW的阶次参数，显示了PDW相位的π-相移边界（图5b）和诱导的2Q CDW的涡旋周围相应的2π相位缠绕（图5d）。PDW的相位通常被锁定在均匀超导背景的相位上，这使得PDW π-相移的成核在能量上是昂贵的。在1-UC Fe(Te,Se)/STO中，结构上的π-相移域可能会诱发跨域壁的超导秩序参数的π-相移，正如在散装Fe(Te,Se)中报告的那样。这使得PDW的π-相移在均匀超导性被削弱的域壁区域成为可能。因此，检测与2Q CDW涡旋结合的PDW相中的π-相移边界可以为初级PDW秩序提供进一步证据。

四、结论与展望

CDW、PDW和均匀超导性之间的相互作用对PDW现象的性质起着关键作用。初级CDW有序与均匀超导性的共存可以诱发次级PDW有序。这已经在NbSe2中观察到了，其中PDW的波矢Q与CDW的波矢相同。相比之下，在目前的1-UC Fe(Te,Se)薄膜中，初级CDW状态是不存在的。因此，观察到的电子调制预计将来自于在域壁上成核的初级PDW。此外，域壁上的空间间隙调制（图4）表明，一个单向的多Q PDW状态由∆PDW(r) =∆Q eiQ·r + ∆-Q e-iQ·r ∝ cos(Q·r) 描述。将域壁描述为嵌入的量子结构，他们发现在域壁上可以出现一个新的等自旋配对PDW状态，这与他们的观测结果一致。

总之，他们在1-UC Fe(Te, Se)/STO中检测到了一个周期为λ≈3.6aFe的不通约PDW状态，它位于域壁。他们的发现表明，诸如自然出现的嵌入在二维FeSCs中的域壁的量子结构提供了一个新的材料平台来研究PDW状态及其与拓扑电子态和非常规高Tc超导性的相互作用。

文献链接：https://www.nature.com/articles/s41586-023-06072-x