MOFs热点文章(20230208-20230214)-1

1. Rationally Designed Manganese-Based Metal−Organic Frameworks as Altruistic Metal Oxide Precursors for Noble Metal-Free Oxygen Reduction Reaction

合理设计锰基MOF作为利他金属氧化物前体用于无贵金属的氧还原反应

Sagarmani Rasaily, Khanindram Baruah, Debesh Sharma, Panjo Lepcha, Sachidulal Biswas, Achintesh Narayan Biswas, Sudarsan Tamang, and Anand Pariyar

Inorg. Chem. (IF 5.436) Pub Date: 2023-02-08

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.2c03707

锡金大学Anand Pariyar课题组以四水合醋酸锰作为配位中心，2,5-二羟基对苯二甲酸、4,4’-二吡啶为配体得到了一种新的锰基MOFs(Mn-SKU-1/2)，经过600℃煅烧后得到多孔的α-Mn2O3(PSKU-1/2)，该材料作为电催化还原氧的正极材料，用于氧还原。

 

2. Ce-Modified Flowerlike NiFe-MOF Nanostructure Based on Ion Competitive Coordination for Enhancing the Oxygen Evolution Reaction

基于离子竞争配位效应、铈修饰的花状镍铁MOF用于增强析氧反应

Xiao Wei, Dongmei Liu, Cheng Wang, Rui Yu, Kewang Zhang, Shujin Li, Zhengying Wu, and Yukou Du

Inorg. Chem. (IF 5.436) Pub Date: 2023-02-09

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.2c04261

苏州大学杜玉扣课题组通过离子竞争配位效应和掺杂的方法，制备了一种Ce掺杂的纳米花状MOF材料，Ce@NiFe-MOF-5。纳米片的堆叠形成纳米花结构，暴露出大量的活性位点，有利于水氧化过程中的电子/质量传递。Ce离子的配位取代不仅促进了纳米片表面活性位的增加，而且优化了原始NiFe-MOF的电子结构。设计良好的Ce@NiFe-MOF-5催化剂表现出优异的OER性能，在10 mA cm−2电流密度下的过电位为258 mV, Tafel斜率为54.44 mV dec−1。此外，当Ce@NiFe-MOF-5作为阳极，Pt/C作为阴极时，双电极系统仅需在1.56 V、10 mA cm−2下就可以驱动整体水裂解。

 

3. Three-Dimensional Metal−Organic Frameworks as Super Heat-Resistant Explosives: Potassium 4,4′-Oxybis[3,3′-(5-tetrazol)]furazan and Potassium (1,2,4-Triazol-3-yl)tetrazole

作为超耐热炸药的三维金属有机框架：4,4'-氧双[3,3'-(5-四氮唑)]呋喃唑钾和1,2,4-三氮唑-3-基四氮唑钾

Yue Liu, Pingping Yi, Lishan Gong, Xiaoyi Yi, Piao He, Tingwei Wang, and Jianguo Zhang

Inorg. Chem. (IF 5.436) Pub Date: 2023-02-09

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.2c04108

中南大学何飘课题组合成了具有三维金属有机框架结构的4,4 '-氧双[3,3 '-(5-四氮唑)]呋喃钾和四氮唑钾(1,2,4-三唑-3-基)两种含能金属有机框架(EMOFs)。研究发现，新型三维EMOFs具有较高的热稳定性、高的正生成热和合适的灵敏度。利用EXPLO5程序计算了它们的爆速、爆压等爆轰特性。K2NTT表现出极高的分解温度，可达361℃；同时，其爆轰性能可与TATB等高能钾盐相媲美，是一种很有前途的耐热炸药。

 

4. Phase Purity Regulated by Mechano-Chemical Synthesis of Metal−Organic Frameworks for the Electrocatalytic Oxygen Evolution Reaction

相纯度调节通过机械化学法合成MOF用于电催化析氧

Priyanka Kumari, Abdul Kareem, Pampa Jhariat, Sellappan Senthilkumar, and Tamas Panda

Inorg. Chem. (IF 5.436) Pub Date: 2023-02-10

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.2c03609

韦洛尔科技大学Tamas Panda课题组采用机械化学研磨法合成了三种新的纯金属有机骨架(ZnTIA-1mc、CuTIA-1mc和CoTIA-1mc)。在机械合成过程中，随着磨矿时间的变化，动力学研究揭示了新的亚稳相的形成。合成的金属有机框架结晶度低、机械缺陷少，对析氧反应的电催化活性增强。其中，CoTIA-1mc在1 M KOH中表现出较高的OER活性，其过电位为289 mV，电流密度为10 mA cm−2,Tafel斜率为55.4 mV dec−1，接近商用的RuO2。

 

5. Molecular Engineering of Metal−Organic Layers for Sustainable Tandem and Synergistic Photocatalysis

分子工程金属有机层用于可持续的串联协同光催化

Yingjie Fan, Haifeng Zheng, Steven Labalme, and Wenbin Lin

J. Am. Chem. Soc. (IF 16.383) Pub Date: 2023-02-08

https://doi.org/10.1021/jacs.2c12599

芝加哥大学林文斌课题组报道了六种MOLs的分子工程，通过透射电子显微镜和原子力显微镜进行形态和结构表征，通过电感耦合等离子体质谱和核磁共振谱进行成分分析，确定了MOLs为具有六方对称周期晶格结构的平面纳米板。MOLs能有效地催化串联脱氢偶联反应和协同Heck型偶联反应。采用活性最高的MOL催化剂进行了维草素酮的克级合成，收率为80%，连续8个反应周期均无明显活性损失。

 

6. Isomer of NU-1000 with a Blocking c‑pore Exhibits High Water−Vapor Uptake Capacity and Greatly Enhanced Cycle Stability

具有阻塞c-孔的异构体NU-1000展现高的水蒸气吸附能力和增强的循环稳定性

Zhiyong Lu, Jiaxin Duan, Hao Tan, Liting Du, Xiang Zhao, Rui Wang, Satoshi Kato, Shilong Yang,

and Joseph T. Hupp

J. Am. Chem. Soc. (IF 16.383) Pub Date: 2023-02-10

https://doi.org/10.1021/jacs.2c12362

西北大学Joseph T. Hupp课题组通过对典型锆基MOF (Zr-MOF) (NU-1000)的有机配体进行精心调整，成功合成了一种c孔堵塞但中孔大的新型NU-1000异构体。这种新的异构体，ISO-NU-1000，表现出优异的水稳定性，高的水蒸气吸收能力，以及优异的循环稳定性，发现，ISO-NU-1000的高水循环稳定性可以追溯到它的c孔阻塞，它阻碍了c孔区域节点配位甲酸酯的水解，从而阻止了节点水和末端羟基配体的引入。由于缺乏这些配体以及它们与通道中的水分子氢键结合的能力，客体(水)/宿主(MOF)相互作用的强度减弱，水从MOF通道中排泄时施加的毛细力的绝对值减弱。因此，MOF能够抵抗孔隙坍塌、容量损失和在孔隙中重复蒸发去除(和重新引入)水时的结晶度损失。

 

7. A zeolite-like Metal-Organic Framework Based Membrane for Reverse Selective Hydrogen Separation and Butane Isomers Sieving

类沸石金属有机框架薄膜反选择性分离氢气以及筛分丁烷异构体

Valeriya Chernikova, Osama Shekhah, Youssef Belmabkhout, Madhavan Karunakaran, Mohamed Eddaoudi

Angew. Chem. Int. Ed. (IF 16.823) Pub Date: 2023-02-10

https://doi.org/10.1002/anie.202218842

阿卜杜拉国王科技大学Mohamed Eddaoudi课题组报道了一种具有ana拓扑结构的类沸石金属有机框架(ZMOF)无缺陷膜的制备。独特的ana-ZMOF结构提供了高度的孔隙连通性，这体现在气体的快速输送上。最显著的是，它提供了最佳的孔径大小，对丁烷/异丁烷的筛分具有高选择性，并且可以用于反筛分离CO2/H2。

 

8. Solvent-free Synthesis of Multi-Module Pore-Space-Partitioned Metal-Organic Frameworks for Gas Separation

用于气体分离的多模块孔空间划分的MOFs的无溶剂合成

Yuchen Xiao, Yichong Chen, Anh N. Hong, Xianhui Bu, and Pingyun Feng

Angew. Chem. Int. Ed. (IF 16.823) Pub Date: 2023-02-13

https://doi.org/10.1002/anie.202300721

加利福尼亚大学Pingyun Feng课题组使用无溶剂法合成了一系列具有高稳定性和C2H2 /CO2分离性能的多模块MOFs。合成只需简单的反应物混合，反应时间短(2 h)，无需任何合成后活化，即可制备出孔隙率高、稳定性好的材料。

 

9. A Bimetallic Metal–Organic Framework-Based Biomimetic Nanoplatform Enhances Anti-Leukemia Immunity via Synchronizing DNA Demethylation and RNA Hypermethylation

双金属的MOFs仿生纳米平台通过同步DNA去甲基化和RNA甲基化增强抗白血病免疫

Yue Song, Lingxiao Zhang, Yiqiao Wang, Mingda Han, Zhihua Wang, Ning Wang, Bingru Shao, Runan Li, Kunxia Cao, Meiyu Song, Yangyang Du and Fei Yan

Adv. Mater. (IF 32.086) Pub Date: 2023-02-09

https://doi.org/10.1002/adma.202210895

吉林大学闫飞课题组构建了由DNA低甲基化剂、白血病干细胞(LSCs)膜和促自噬Beclin-1肽组成的基于MOF (Mn2+/Fe3+)的双金属仿生纳米平台(AFMMB)。由于LSC膜的归巢效应和免疫相容性，这些AFMMB颗粒不仅选择性靶向LBs，还选择性靶向LSC，并通过与高尔基体相关蛋白结合诱导自噬。自噬引发的AFMMB溶解释放出活性成分，通过抑制DNA甲基化、上调MHC-I分子和诱导RNA甲基化介导的PD-L1转录物的衰变，导致干扰素基因刺激因子(STING)通路的恢复。由于AML细胞的抗原性增加，这些双重表观遗传变化最终增强了T细胞介导的免疫应答。