3D多孔N/P共掺杂MXene单金属位点工程：一种通用策略
研究摘要
二维MXenes是一类理想的基底以稳定单原子，可以通过缺陷还原以及异质原子的相互反应来实现纳米结构的构筑。在3D多孔MXenes上负载单原子以增加催化活性位点数量，并以此构筑具有高活性与可逆性的电催化剂是亟待发展的研究方向。近日，湖南大学谭勇文教授研究团队在《ACS Nano》上发表最新研究成果，提出一种在3D N/P共掺杂Ti3C2Tx MXene上单金属位点工程的通用合成策略。通过“凝胶-煅烧”过程，由3D多孔N/P共掺杂Ti3C2Tx MXene支撑的一系列原子级分散的金属（Pt, Ir, Ru, Pd与Au）复合催化剂，用于电化学析氢反应。有利的电子结构、N/P共掺杂与金属原子配位的几何结构对催化中间产物吸附的优化、3D多孔结构暴露的活性表面位点，可以促进电荷与质子传输，所制备的复合催化剂所表现出的HER电化学性能比商用的Pt/C催化剂的活性高约20倍。
图文导读
图1. 所制备的复合催化剂的合成过程示意图与物相表征。
图2. 所制备的复合催化剂的XRD、XPS与同步辐射图像。
图3. 一系列单原子负载MXene基复合催化剂的形貌与结构表征。
图4. 所制备的MXene基复合催化剂的HER电化学性能。
总结
通过同步辐射测试结果与理论计算相结合，催化中心的Pt原子与有利电子态的N/P配位，可以优化对H中间产物的吸附能，从而提升本征的催化活性。3D多孔结构不仅为单原子提供的充分的位点，还可以防止MXene自发的重堆叠与聚集，因此暴露足够的活性表面位点，用于吸附中间产物并促进电荷/质子传输，协同提升HER的电化学性能。该研究为MXene基催化剂的研究启发了新的思路。
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