两篇Science子刊！再次登榜！
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PNAS：从头算机器学习模型中水的均匀冰成核
分子模拟，为均匀冰成核的微观机制提供了有价值的见解。虽然经验模型已被广泛用于研究这一现象，但迄今为止，基于第一性原理计算的模拟已被证明是非常昂贵的。在此，为了解决这个昂贵的过程，来自美国普林斯顿大学的Pablo M. Piaggi & Roberto Car等研究者，通过使用一个在密度泛函理论能量和力上训练的高效机器学习模型，成功规避了上述这个困难。研究者利用播种技术和从头算精度模拟的多达数十万原子的系统，计算了在大范围过冷的大气压力下的成核速率。播种技术提供的关键量是临界团簇的大小(即，在给定的过饱和条件下，团簇生长或熔化的概率相等的大小)，它与经典形核理论方程一起用于计算形核速率。研究者发现，在计算误差范围内，他们的模型在适度过冷时的成核率与实验测量值吻合得很好。此外，研究者还分析了热力学驱动力、界面自由能和堆叠无序等性质对计算速率的影响。
参考文献：Piaggi, Pablo M., et al. "Homogeneous ice nucleation in an ab initio machine learning model of water." arXiv preprint arXiv:2203.01376 (2022).
原文链接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2207294119
2.JACS：计算机辅助设计优化的磷酸酐反应网络
在过去的十年中，越来越多的非平衡系统，在化学实验室中被创造和研究。实现这一目标的一种方法是，建立一个反应循环，其中正向反应由化学燃料驱动，而反向反应遵循不同的途径。然而，这种耗散反应网络，仍然是相对少见的，大多数非酶的例子是基于碳二亚胺驱动的羧酸酐的生成。在此，来自德国乌尔姆大学的Max von Delius等研究者，描述了一种耗散反应网络，包括由天然核糖核苷酸(如GMP或AMP)以化学燃料生成磷酸基，以及作为一种温和的逆向反应的磷酸基水解。由于单个反应受制于大量相互关联的参数，软件辅助工具“实验设计”(DoE)是优化和理解网络的重要资产。一个值得注意的发现是亲核催化剂1-乙基咪唑(EtIm)对水解速率的明显影响，这让人想起了组氨酸组在磷酸化酶中的作用(如HINT1)。研究者还可以利用反应循环生成瞬态自组装，并通过动态光散射(DLS)、共聚焦显微镜(CLSM)和低温透射电镜(cryo-TEM)对其进行了表征。因为这些划分是基于前生物时期的合理构建模块，该发现可能与生命起源的场景有关。
参考文献：Andreas Englert, Julian F. Vogel, Tim Bergner, Jessica Loske, and Max von Delius. Journal of the American Chemical Society Article ASAP DOI: 10.1021/jacs.2c05861
原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c05861
3.Science Advances：在有机光伏中，即使是很小的离域也能产生电荷分离效率的很大的动力学增强
在有机光伏中，即使电荷的库仑引力比可用的热能大一个数量级，电荷也能有效地分离。离域可以解释这一事实，因为它可以增加电荷在电荷转移(CT)状态下的初始分离，减少它们的吸引力。然而，理解这一机制需要一个离域电荷分离的动力学模型，这已经被证明是困难的，因为它涉及到在无序材料所需的大型模拟箱中跟踪电子和空穴的相关量子力学运动。在此，来自澳大利亚悉尼大学的Ivan Kassal等研究者首次报告了无序、离域和极化子形成存在下的电荷分离动力学的三维模拟，发现即使是轻微的离域，即使从热化CT状态开始，跨小于两个分子，可以大大提高电荷分离效率。离域并不能通过降低库仑引力来提高效率；相反，这种增强是电子态重叠增加所产生的动力学效应。
参考文献：Balzer, Daniel, and Ivan Kassal. "Even a little delocalization produces large kinetic enhancements of charge-separation efficiency in organic photovoltaics." Science Advances 8.31 (2022): eabl9692.
原文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abl9692
4.Science Advances：高熵合金对弹道冲击的动力学响应
高熵合金(HEAs)具有优良的力学性能，有望提供有效的反弹道能力。然而，孪晶活性康托合金的抗弹道性能比无锰合金低。目前还不清楚HEAs如何抵抗弹道冲击，以及为什么Mn不能抵抗弹道冲击。在此，来自加拿大阿尔伯塔大学的D. Y. Li等研究者，使用分子动力学模拟来研究CrMnFeCoNi和CrFeCoNi的弹道阻力，并阐明其潜在机制。结果表明，合金的抗弹道性能主要得益于在较高应变速率下产生的主动位错。较强的原子键合和较高的位错密度使CrFeCoNi更容易应变硬化，韧性提高，以抵抗高速变形，而较弱的原子键合和更容易发生位错缠结使CrMnFeCoNi在弹道冲击下的抗破坏能力降低。这项工作，有助于更好地理解HEAs的反弹道行为，并指导装甲和吸能材料的设计。
参考文献：Tang, Yunqing, and D. Y. Li. "Dynamic response of high-entropy alloys to ballistic impact." Science Advances 8.31 (2022): eabp9096. DOI: 10.1126/sciadv.abp9096
原文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abp9096
5.Patterns：一个通用的具有学习采样的电池循环优化框架和早期停止策略
电池优化是具有挑战性的，因为在实验或模拟中评估不同的配置需要巨大的成本和时间。优化循环性能尤其昂贵，因为电池循环极其耗时。在此，来自美国密歇根大学的Wei Lu等研究者，引入了一个基于机器学习最新进展的优化框架，该框架可以有效地优化电池参数，显著减少总循环时间。它由修剪器和取样器组成。修剪器，使用异步连续减半算法和Hyperband，停止没有希望的循环电池，以节省进一步探索的预算。采样器使用Parzen Estimators树，根据查询历史预测下一个有希望的配置。该框架可以处理分类参数、离散参数和连续参数，并可以以异步并行的方式运行，允许多个同时循环的单元。研究者通过一个日历老化的参数拟合问题证明了其性能。该框架可以促进电池领域的模拟和实验。
参考文献：Deng, Changyu, Andrew Kim, and Wei Lu. "A generic battery-cycling optimization framework with learned sampling and early stopping strategies." Patterns 3.7 (2022): 100531.
原文链接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2666389922001283#!
