中科院大连化物所《Batteries Supercaps》:原子Fe-N掺杂多腔空心碳纳米反应器作为锂

1成果简介

锂硫(Li-S)电池因其众多优势而备受推崇,是关键的可充电电池。然而,多硫化物的缓慢转化和穿梭效应限制了它们的实用性。本文,中国科学院大连化学物理研究所刘健研究员、吴忠帅研究员等研究人员在《Batteries Supercaps》期刊发表名为“Atomic Fe−N Doped Multi-Cavity Hollow Carbon Nanoreactor as an Efficient Electrocatalyst for Lithium-Sulfur Batteries”的论文,研究提出一种新型多腔空心碳球,掺杂有原子 Fe-N 位点 (Fe-N/MHCCS),作为用于提升 Li-S 电池性能的物理/化学双约束纳米反应器。具有高度分散的原子Fe的Fe-N/MCHCS具有分级多孔结构、高电导率、大孔体积和比表面积,为多硫化锂提供高效的化学吸附、物理限制和催化转化。
结果表明,成功地抑制了多硫化物的扩散并且极大地激活了硫的反应性。当应用于 Li-S 电池时,Fe-N/MHCCS-S 正极表现出出色的电化学性能,包括 1135 mAh g -1的高可逆容量经过 300 次循环后,库伦效率在 0.5 C 时接近 100 %,即使在 8 C 的高倍率下也达到了前所未有的 1055 mAh g -1倍率容量。更关键的是,所设计的多腔结构还实现了惊人的面积容量4.85 mAh cm -2 at 5.0 mg cm -2,这种将多腔空心碳与单原子催化相结合的策略为设计高度稳定和高性能的锂硫电池开辟了一条可靠的途径。
2图文导读

图1、a) Fe-N/MHCCS 的合成过程。b-d) (b) HMSS 模板、c) N/MHCCS 和 d) Fe-N/MHCCS 的 TEM 图像。e)C(红色)、O(黄色)、N(橙色)、Fe(绿色)的元素映射 f)Fe-N/MHCCS 的 HAADF-STEM 图像。

图2、a) N/MHCCS 和 Fe-N/MHCCS 的 XRD 图谱。b) Fe-N/MHCCS 的拉曼光谱。c) N/MHCCS 和 Fe-N/MHCCS 的氮吸附-脱附等温线,和 d) Fe-N/MHCCS 的孔径分布曲线。

图3、a)被Fe-N/MHCCS吸附后Li2S4颜色的变化。b) Li2S6对称电池使用Fe-N/MHCCS和N/MHCCS在5mVs-1下获得的CV曲线。c) Fe-N/MHCCS和N/MHCCS 在 2.05 V 时的恒电位放电曲线。d) 2.40 V 下的恒电位电荷曲线,用于评估Fe-N/MHCCS 和 N/MHCCS的Li2S的溶解动力学。

图4、Fe-N/MHCCS的电化学性能
3小结
总之,我们开发了一种用于锂硫电池的新型物理/化学双约束 Fe-N/MCHCS 催化纳米反应器,用于锚定多硫化物并同步促进多硫化物和固体Li2之间的氧化还原动力学。S. Fe-N/MCHCS主体集大表面积和高孔体积为一体,硫含量高,多腔结构保证了连续和快速的电子转移。该工作表明原子Fe和N共掺杂碳球纳米反应器作为高性能Li-S电池的有效硫主体的巨大机会。
文献:https://doi.org/10.1002/batt.202200154
