今日Nature Communications！可靠的第一性原理晶体结构预测！
又到栀子花开的季节，又是一年毕业季！研究生们给自己的科研生涯留下怎样的浓墨重彩呢？让我们拭目以待吧！
1.Nature Communications：面向可适用于45种元素任意组合的材料发现的通用神经网络
计算材料的发现，由于其探索化学系统广阔空间的能力，而受到密切的研究。神经网络势(NNPs)，已被证明在进行原子模拟这样的目的是特别有效的。然而，现有的NNPs通常是为狭窄的目标材料设计的，这使得它们不适合在材料发现方面更广泛的应用。在此，来自日本首选网络公司的So Takamoto & ENEOS公司的Takeshi Ibuka等研究者，报告了一种被称为首选势(PFP)的通用NNP，它能够处理45种元素的任意组合。特别强调的是数据集，其中包括用于实现普适性的各种虚拟结构集。研究者证明了PFP在某些特定领域的适用性：锂在LiFeSO4F中的扩散、金属-有机框架中的分子吸附、Cu-Au合金的有序-无序转变以及费托催化剂的材料发现。它们展示了PFP的强大力量，这项技术为材料发现提供了一个非常有用的工具。
参考文献：
Takamoto, S., Shinagawa, C., Motoki, D. et al. Towards universal neural network potential for material discovery applicable to arbitrary combination of 45 elements. Nat Commun 13, 2991 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-30687-9
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41467-022-30687-9
2.Nature Communications：可靠的第一性原理晶体结构预测
在此，来自美国特拉华大学的Krzysztof Szalewicz等研究者证明了，提出了一种廉价、可靠的分子晶体结构预测(CSPs)方法。新的CSP协议,从二维晶体单体图开始，不利用任何实验信息。利用分子二聚体的量子力学计算结果，建立了精确的二体刚性单体从头算力场(aiFF)。由于带有aiFFs的CSPs基本上与经验FFs一样昂贵，因此，可以优化由晶体填充程序产生的数万个似是而非的晶型。在这里，研究者展示了该协议的稳健性，该协议发现了15个研究分子中每一个在20个最稳定的预测多态性的实验晶体。通过执行周期性密度泛函理论(DFT)加上色散校正(pDFT+D)计算，排名进一步细化了这20个排名靠前的多态，导致实验晶体在所有研究的系统中排名第一(和第二个多态，如果知道，排名前几)。另外，生成的多态性也可以用于改进aiFFs，这也会导致排名1的预测。拟议的CSP协议应导致aiFFs取代CSP研究中的经验FFs。
参考文献：
Nikhar, R., Szalewicz, K. Reliable crystal structure predictions from first principles. Nat Commun 13, 3095 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-30692-y
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41467-022-30692-y
3.Nano Letters：光激发MoS2中非平衡电子-声子耦合的校
非平衡电子-声子耦合(EPC)，在许多瞬态过程中起主导作用，包括光诱导相变、相干声子产生和可能的光诱导超导。在此，来自中国科学院大学的Sheng Meng等研究者以单层MoS2为原型，基于实时随时间变化的密度泛函理论模拟，研究了激光激发下电子-声子耦合的变化。声子软化、变形势的各向异性修饰和消失模密度的增强，是由于光激发降低了电子筛选和势能面调制。此外，通过跟踪瞬态变形势和非热电子居数，研究者可以监测激光激发下电子与声子之间能量交换率的超快时间演化。这一工作为研究非平衡EPC提供了一种有效的策略，并构建了一个理解非平衡态的框架。
参考文献：
Xin-Bao Liu, Shi-Qi Hu, Daqiang Chen, Mengxue Guan, Qing Chen, and Sheng Meng. Calibrating Out-of-EquilibriumElectron–Phonon Couplings in Photoexcited MoS2. Nano LettersArticle ASAP DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c01105
原文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c01105
4.ACS Catalysis：借氢胺化反应:各种反应参数变化趋势和相关性的复杂分
借氢或氢自转移胺化是一种强大的方法，以稳定和容易获得的底物：胺和醇来生成单个C-N键。它被认为是合成复杂胺的原子效率高、绿色环保的方法之一。在此，来自俄罗斯国立研究大学的Denis Chusov等研究者，试图以一种全面和结构化的方式排列现有的数据阵列，并使用机器分析确定不同组催化剂和定义组之间的实验条件和催化结果之间的相关性。对于每种类型的N-亲核试剂(芳香族、脂肪族、杂芳香族胺、酰胺)，提出了最有效的工作条件，包括每种金属的最佳基底和温度制度。
参考文献：
Evgeniya Podyacheva, Oleg I. Afanasyev, Dmitry V. Vasilyev, and Denis Chusov. Borrowing Hydrogen Amination Reactions: A Complex Analysis of Trends and Correlations of the Various Reaction Parameters. ACS Catalysis 0, 12 DOI: 10.1021/acscatal.2c01133
原文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c01133
5.ACS Catalysis：低维三维几何描述子的选择对映选择性的精确预
介孔分子晶体，在分离和催化方面具有潜在的应用前景，但由于在结晶过程中存在许多弱相互作用，且大多数分子倾向于紧密堆积，因此，该类晶体非常稀少且难以设计。在此，来自意大利那不勒斯费德里科二世大学的Christian Ehm等研究者，基于“埋藏体”的思想，仅使用几个直观上有意义的描述符构建对映选择性模型。对球体进行适当的解剖，计算象限和八象限的埋藏体积，分别命名为%VBQ和%VBO。以丙烯聚合催化合成等规聚丙烯(iPP)和1,1'-双-2-萘酚(BINOL)-磷酸催化巯基加成N-酰基亚胺为例进行了说明。对于iPP，只需要通过比较不同占位八分位的位阻得到一个空间描述符(Δ%VBO)，电子效应不重要。此外，该模型(平均绝对偏差，MAD, 0.12 kcal/mol)适用于多种催化剂类别，允许电脑模拟催化剂设计。硫醇加成的最佳性能是通过比较八域位阻得到的，除P原子上的电子描述符(自然居群分析(NPA))外，还需要一个空间描述符(Δ%VBO)。在这两种情况下，关键因素是(a)使用适当选择的“扫描区域”(例如，八分位或象限)和(b)获得高度精确的实验数据集。描述符空间的低维性及其明显的直观意义自然为进一步的催化剂优化提供了指导。
参考文献：
Giuseppe Antinucci, Busra Dereli, Antonio Vittoria, Peter H. M. Budzelaar, Roberta Cipullo, Georgy P. Goryunov, Pavel S. Kulyabin, Dmitry V. Uborsky, Luigi Cavallo, Christian Ehm, Alexander Z. Voskoboynikov, and Vincenzo Busico. Selection of Low-Dimensional 3-D Geometric Descriptors for Accurate Enantioselectivity Prediction. ACS Catalysis 0, 12 DOI: 10.1021/acscatal.2c00976
原文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c00976
