新加坡科技研究局：通过纤维交联同时提高短纤维增强热塑性复合材料的强度和韧性
复合材料力学
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导读
热塑性复合材料由于其低密度、高强度和韧性、良好的环境抗性等有益性能，已被汽车、航空航天、建筑和电子包装等多种工业应用。特别是，短纤维增强热塑性复合材料(SFRTPCs)由于其建模和重构的能力、简单和低成本的生产而引起了越来越多的关注。
多种热塑性聚合物，如PMMA、尼龙、PLA、PP、PC等，已被用作聚合物基体来开发SFRTPCs。同时，碳纤维、玻璃纤维、芳纶纤维、凯夫拉纤维和天然纤维等各种纤维已被用于增强和增韧热塑性聚合物基体。除了基体和纤维的选择，许多界面相容剂也被探索用以增强增强体和热塑性基体之间的界面性能，这些界面相容剂已被证明是影响所获得的SFRTPCs力学性能的另一个重要因素。例如，利用短碳纤维增强聚丙烯(PP)基体，环氧树脂(EP)和马来酸酐(PP)接枝PP(MAPP)，提高短碳纤维与PP基体之间的界面粘附性，增强界面粘附性进而提高SFRTPC的抗拉强度和弹性模量。增强的根本原因是EP被用作胶粘剂的组成部分，以改善碳纤维或玻璃纤维的表面性能。然而，PP与EP之间的不相容性会降低短碳纤维与PP基体之间的界面附着力。通过加入MA，MAPP的酐基与EP的羟基之间可以产生酯连接键，因此，MAPP的加入改善了PP与EP之间的界面粘附性。
有趣的是，之前的实验研究表明，添加EP和MAPP通过形成短碳纤维和PP基体之间的界面层不仅增强了界面粘附，还在短纤维之间建立EP+MAPP连接，形成EP+MAPP交联的短纤维网络。EP+MAPP连接键比PP基体强，EP+MAPP连接键能够有效地传递短纤维之间的机械载荷。因此，在热塑性基体中形成EP+MAPP-交联短纤维网络结构可以增强SFRTPCs的力学性能。虽然从特定的碳纤维增强PP复合材料中揭示了这种增强机制，但预计这种机制可以作为一个通用的框架，可以扩展到其他体系。我们注意到，含有这种EP+MAPP-交联纤维网络的SFRTPCs的形成和失效行为的微观力学分析仍然缺乏。显然，这种微观力学分析不仅将揭示SFRTPCs的详细变形和失效行为，而且还将为SFRTPCs的优化设计和制造提供有用的信息，以使其力学性能最大化。目前，利用实验方法进行这种微观力学分析仍是一个重大挑战。建模和模拟方法，如有限元方法，可能为这种微观力学分析提供了一个可行的途径。不幸的是，这样的计算研究以前从未被探索过。
近日，新加坡科技研究局的Liu Ping（第一作者兼通讯作者）及其研究团队，在《Composites Science and Technology》上发表了题为“Simultaneously enhancing the strength and toughness of short fiber reinforced thermoplastic composites by fiber cross-linking”的文章，在该研究中，作者建立了一个有限元模型来研究交联短纤维对SFRTPC的变形和失效行为的影响。在模型中，假设基体是典型的热塑性聚合物，如PP、PA和尼龙等。短纤维（SF），如玻璃纤维或碳纤维被引入用来增强和增韧基体，和另一个聚合材料，如MAPP和环氧树脂等，被引入用来在短纤维和基体形成界面和SFs之间的连接键。通过有限元建模和模拟来了解连接键的重量分数对合成SFRTPC的力学性能的影响。此外，通过改变连接键的强度和界面的强度，还分析了这种变化如何影响SFRTPC的变形和失效行为。
内容简介
1 交联SF-增强复合材料的模型
图1为交联SF-增强复合材料模型。界面是一个连接SF和基体的薄壳层，这个连接键是通过交联sf来构建的。采用一个真实的双参数威布尔分布函数来描述纤维的长度。SFs的平均长度为200 μm左右，直径为16 μm，在空间和方向上均为随机分布。
图 1 (a)交联SF-增强复合材料模型；(b)内部结构，不显示基体（绿色：基体，蓝色：SF，灰色：界面，红色：连接键）
2 数值实现
使用4节点四面体（C3D4）单元来描述纤维、界面、连接键和聚合物基体。由于界面层很薄，所以使用了单一的有限元层。网格总数约为8×106。通过规定沿X方向的50 μm的位移来施加单轴载荷。该文采用显式动态算法对准静态单轴加载条件进行了建模。
图 2 复合材料模型的有限元网格：(a)FEM网格；(b)基体、界面和纤维的网格；(c)模型中两根SFs之间的连接键的网格
3 界面和连接键
界面和连接键的聚合物材料被建模为一种弹塑性各向同性材料。应力-应变关系如下图所示。在该研究中，作者采用了一个渐进式的韧性损伤模型来描述界面和连接键的失效行为。在这里，失效是指当材料刚度消失时，承载能力完全丧失。
图 3 各向同性材料的渐进损伤模型，a-b：初始的线性弹性阶段；b-c：具有应变硬化的塑性屈服和变形阶段；c-d：破坏和演化阶段。在d’点，材料完全失去了其承载能力。请注意，c-d没有损伤
4 界面和连接键的重量百分比对复合材料力学性能的影响
在该研究中，SFRTPC的韧性定义为在10%应变（应力与应变曲线下的面积）下单位体积的能量吸收。在图4(a)中，无连接键的复合材料的应力应变-曲线相近，有连接键的复合材料的曲线也相近，说明界面的加入对应力-应变关系没有明显影响。在图4(b)中，无连接键的应力-应变曲线相互接近，而有连接键的应力-应变曲线也相互接近，再次表明了连接键的重要影响。模拟结果清楚地表明，添加连接键可以同时有效地提高SFRTPCs的杨氏模量、屈服强度、极限抗拉强度和韧性。
图 4 界面和连接键的重量百分比对应力-应变曲线的影响：(a)为10%重量分数的SF；(b)为20%重量分数的SF
为了进一步揭示潜在的变形机制和失效行为，绘制了内部结构演化的快照。在这些图中，当SF、界面和连接键中的有限元完全受损，从而完全失去其承受任何应力的承载能力时，则删除相应的有限元。从(a)到(b)，应变从0%增加到5%，可以看到一些蓝色SFs出现，表明壳界面单元完全失效，从而暴露了核心SFs，并且观察到没有SF或连接键完全失去其承受应力的能力。从(b)到(c)，应变从 5% 增加到 10%，可以看到更多的蓝色SFs出现，表明界面的损伤更完整。结果表明，当应变达到10%时，只有少数SFs损伤。没有看到这些连接键的消失，这表明这些连接键仍然可以承受应力。这些结果表明，复合材料中最弱的环节是界面，失效从界面开始，随后失效仍然发生在界面，尽管在界面的不同位置渐进。
图 5 显示损伤演化的快照（损伤发生时触发网格删除）：(a)在0%拉伸应变下的初始状态；(b)在5%的拉伸应变下；(c)在10%的拉伸应变下
为了进一步了解连接键对短纤维增强热塑性复合材料力学性能的影响，通过改变连接键的重量分数进行了系统的模拟。从图7可以看出，连接键的重量分数越高，杨氏模量、屈服强度、极限抗拉强度和韧性就越高。
图 6 连接键权重对应力-应变曲线的影响：(a)10%重量分数的SF，0.68%重量分数的界面；(b)20%重量分数的SF，1.36%重量分数的界面
图 7 (a)连接键权重对杨氏模量的影响；(b)连接键权重对屈服强度的影响；(c)连接键权重对极限抗拉强度的影响；(d)连接键权重对韧性的影响
5 界面和连接键的强度对复合材料力学性能的影响作者还通过改变界面强度和连接键的强度进行了系统的模拟，以进一步了解连接键对复合材料力学性能的影响。从图8中可以看出，随着连接键的强度的增加，应力与应变的曲线也会向上移动。从图9中可以发现，随着连接键的强度的增加，复合材料的极限拉伸强度UTS和韧性R均有所提高，但是杨氏模量E和屈服强度σY保持不变。还注意到，随着界面和连接键的强度越高，增量逐渐减少，并对增加力学性能无效。当界面和连接键的强度增加时，SFs开始产生失效，因此，界面和连接键的强度的进一步增加并没有显著增加其力学性能。模拟结果表明，对于具有给定的短纤维重量分数的SFRTPC，通过增加连接键的重量分数，杨氏模量，SFRTPC的屈服强度、极限拉伸强度和拉伸韧性都增加了。通过增加连接键材料的强度，提高了SFRTPC的极限拉伸强度和拉伸韧性。交联纤维同时增加这些力学性能可以解释为基体中的细长纤维。或者，它也可以解释为纤维+连接键网络的形成，它可以更有效地在纤维之间传递荷载。
图 8 界面强度和连接键强度对应力-应变曲线的影响：(a)10%重量分数的SF，0.68%重量分数的界面，2.68%重量分数的连接键；(b)20%重量分数的SF，1.36%重量分数的界面，3.33%重量分数的连接键
图 9 (a)界面强度和连接键强度对杨氏模量的影响；(b)界面强度和连接键强度对屈服强度的影响；(c)界面强度和连接键强度对极限拉伸强度的影响；(d)界面强度和连接键强度对韧性的影响
6 SFRTPCs力学性能经验方程与仿真结果的比较
从图10中可以看出，经验方程与仿真结果吻合得很好。显然，交联SFRTPCs的极限抗拉强度UTS取决于连接键、纤维和基体的强度、SF重量分数和连接键重量分数。在失效过程中，失效模式从界面失效过渡为纤维失效。预计交联SFRTPCs的极限抗拉强度与界面强度之间应存在双线性关系：第一个线性关系源于界面强度低时的界面失效，第二个关系源于界面强度高时的纤维失效。
图 10 SFRTPCs力学性能经验方程与仿真结果的比较：(a)连接键重量分数对杨氏模量的影响；(b)界面强度和连接键强度对杨氏模量的影响；(c)连接键重量分数对UTS的影响；(d)界面强度和连接键强度对UTS的影响
小结
在该研究中，作者建立了一个有限元模型来研究短纤维连接键对交联SFRTPC的变形和失效行为的影响。模拟结果表明，交联的SF网络确实可以提高屈服强度、极限抗拉强度和韧性。据我们所知，这是关于连接键对交联SFRTPCs力学性能影响的首次全面的微观力学研究。该研究为进一步探索交联纤维网络加强和加强SFRTPCs提供有用的参考。
原始文献：Liu Ping , Zhong Yucheng, Pei Qing-Xiang ，et al.Simultaneously enhancing the strength and toughness of short fiber reinforced thermoplastic composites by fiber cross-linking[J].Composites Science and Technology，2022，217：109076.
稿件整理：caixf95 （感谢投稿）
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