计算顶刊周报合集||Nat. Commun.、ACS Catal.、ACS Nano、Nat. Commun.、JACS、Ang

春暖花开，万物复苏，一切都是欣欣向荣的样子。万物更迭，科研工作当然也不例外，蛰伏了一个冬季，让我们也来看看科研工作者的最新动态吧。

1.Chem：计算如何加速电催化剂的发现

电化学法将小分子转化为高附加值产品，是解决能源短缺和环境污染问题的最有效途径之一。低成本、高活性、长寿命的电催化剂的开发，限制了该技术的实际应用。在过去的几十年里，电催化剂的发现取得了巨大的进展，计算手段发挥了不可替代的作用。

在此，来自东南大学的王金兰等研究者，受此启发，在这篇综述中，介绍和讨论了“计算如何加速电催化剂的发现”，提供了见解和指导。该文首先通过一些典型的例子，总结了近年来在识别活性位点、理解反应机理和活性来源等方面的理论研究进展。在此基础上，综述了高性能电催化剂的设计原则和筛选策略。最后，研究者概述了这一领域的未来前景。

参考文献：

Ling et al., How computations accelerate electrocatalyst discovery, Chem (2022), https://doi.org/10.1016/ j.chempr.2022.03.015

原文链接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2451929422001528

2.Nano Letters：二维联苯网络中的磁有序、异常Lifshitz跃迁和拓扑晶界

在此，来自韩国高等研究院的Young-Woo Son & 蔚山高等技术研究所的Hosub Jin等研究者研究了一种由联苯分子网络形成的新型平面碳晶体的电子性质。碳材料在低能电子能谱中存在着新的电子特征，如区域中心鞍点和特殊的II-型狄拉克费米态。本文讨论了与低能带有关的可能的磁不稳定性。在中等单轴应变条件下，一对Dirac点与区域中心鞍点合并，实现了van Hove奇点的Lifshitz跃迁和Dirac费米子的对湮灭。构造了一个包含所有不同低能态的有效哈密顿量，揭示了Dirac点、量子化Zak相和拓扑晶界态周围赝自旋织构的有限缠绕数。

参考文献：

Young-Woo Son, Hosub Jin, and Sejoong Kim. Magnetic Ordering, Anomalous Lifshitz Transition, and Topological Grain Boundaries in Two-Dimensional Biphenylene Network. NanoLetters Article ASAP DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c00528

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c00528

3.ACS Catalysis：Au/TiO2纳米催化剂上电子金属-载体相互作用引起的Ti间隙缺陷扩散和表面偏析

在还原TiO2-x催化载体材料中，O空位和间隙Ti空位是普遍存在的缺陷类型。在没有金属团簇的情况下，Ti缺陷在大量的TiO2-x中更稳定，而不是在还原表面形成Ti吸附原子。同时，表面氧化后缓慢扩散，再生出TiO2岛。然而，对于广泛应用的Au/TiO2纳米催化剂，从头算分子动力学模拟和密度泛函理论计算发现，即使在有O空位的还原条件下，Au团簇也会导致间隙Ti缺陷向外扩散和表面偏析。Au团簇作为一个电子储层，使间隙Ti脱落多余的电子并稳定在Au/TiO2界面。电子金属与载体的相互作用不仅使该过程放热，而且降低了其扩散势垒。当过量的氧气被进一步引入时，TiO2岛可以在金属-载体界面重新生长，形成相反的支持局部位点。

相对而言，Au团簇对间隙Ti扩散速率起着至关重要的作用，而附加的O2则稳定了TiO2岛的再生。对于功函数较高的Pt、Au等金属，间隙Ti缺陷的表面偏析效果较好;而对于功函数较低的富电子金属，如Zn等，偏析效果较差。考虑到载体缺陷的普遍性和表面偏析在氧化和还原条件下都很容易发生的事实，研究者认为，除了O空位外，填隙性Ti缺陷也是充分理解TiO2负载金属催化剂的催化作用的关键。

参考文献：

Guang-Jie Xia, Mal-Soon Lee, Vassiliki-Alexandra Glezakou, Roger Rousseau, and Yang-Gang Wang. Diffusion and Surface Segregation of Interstitial Ti Defects Induced by Electronic Metal–Support Interactions on a Au/TiO2 Nanocatalyst. ACS Catalysis 0, 12 DOI: 10.1021/acscatal.2c00159

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c00159

4.ACS Catalysis：结合微动力学模型和密度泛函理论研究耐碳双金属镍基重整催化剂的原子级反应动力学

在当前能源和环境危机的背景下，甲烷干重整反应(DRM)是一种重要的反应。虽然非贵金属催化剂，在现实世界的DRM应用中很有前景，但它们经常因烧结和积碳而失活。在此，来自中国科学院大学的张军&上海科技大学Yuhan Sun的等研究者通过原位生长的方法，制备了封装在硅石-2 (S-2)中的超细双金属NiCo纳米颗粒。利用密度泛函理论结合微动力学建模，了解合金对反应动力学和抗积碳性能的影响。活化阶段出现元素偏析现象，Ni和Co原子分别向NiCo合金的外表面和中心迁移。利用优化后的Ni/Co比制备的Ni0.2Co0.3@S-2催化剂在100 h内CH4和CO2的转化率稳定且高，且无积炭现象。这种限制效应加上催化剂表面碳氧含量的精确平衡，使其具有较高的催化性能。本工作可望为通过材料动力学解释研究催化剂结构演化提供相关指导。

参考文献：

Jiyang Wang, Yu Fu, Wenbo Kong, Shuqing Li, Changkun Yuan, Jieru Bai, Xia Chen, Jun Zhang, and Yuhan Sun, Investigation of Atom-Level Reaction Kinetics of Carbon-Resistant Bimetallic NiCo-Reforming Catalysts: Combining Microkinetic Modeling and Density Functional Theory. ACS Catalysis 0, 12 DOI: 10.1021/acscatal.2c00027

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c00027

5.ACS Nano：揭示碳纳米管负载转移的交联密度阈值：图论策略

在此，来自东华大学的Xiaohua Zhang &江南大学的Junhua Zhao & 南京航空航天大学Wanlin Guo等研究者，报道了碳纳米管(CNT)网络中的负载转移是由交联密度决定的，通过三个临界阈值，即渗透、连接和饱和，将负载转移分为四种不同的模式。让人想起图论中的连通性问题，首先在第一个阈值处形成负载连续传递的单独路径，然后在第二个阈值处通过交联连接所有的CNTs，最后，连接逐渐转化为四面体，向刚性连接转变，直到第三个饱和阈值。每个碳纳米管交联数量的幂律分布显示出优先交联机制，即交联量高的碳纳米管比交联量低的碳纳米管更容易形成新的交联，而重复交联几乎不能提高碳纳米管网络的强度。

参考文献：

Jiachao Ji, Jiaojiao Wang, Chunhua Zhu, Xiaohua Zhang, Qingwen Li, Junhua Zhao, and Wanlin Guo. Revealing Density Thresholds of Carbon Nanotube Cross-Links for Load Transfer: A Graph Theory Strategy. ACS Nano Article ASAP DOI: 10.1021/acsnano.2c03003

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c03003