COF热点文章(20230528-20230603)

1.Computation-based regulation of excitonic effects in donor-acceptor covalent organic frameworks for enhanced photocatalysis

基于计算的供体-受体共价有机框架中激子效应的调节，以增强光催化作用

Nat. Commun. (IF 17.694) Pub Date : 2023-05-29

Yunyang Qian, Yulan Han, Xiyuan Zhang, Ge Yang, Guozhen Zhang, Hai-Long Jiang

https://doi.org/10.1038/s41467-023-38884-w

中国科学技术大学江海龙课题组用1,3,5-三(4-氨基苯基)三嗪(TAPT)或1,3,5-三(4-氨基苯基)苯(TAPB)作为受体，用官能化的不同基团的对苯二甲醛作为供体，进行了密度泛函理论(DFT)计算，评估潜在供体-受体(D-A)共价有机框架（COFs）的带排列和电荷转移特征。鉴于可辨认的D-A相互作用强度，它们的Eb可以被系统地调节，TAPT-OMe中的Eb最小。在这些结果的指导下，合成了相应的D-A COF，其中TAPT-OMe-COF在光催化产氢方面具有最好的活性，其他COF的活性趋势与D-A对的Eb计算值有关。此外，进一步为COF中的亚胺连接进行烷基环化，大大改善了稳定性，所得到的TAPT-OMe-alkyne-COF的Eb大大降低，显示出比母体COF高约20倍的活性。

 

2.Covalent Organic Framework Cladding on Peptide-Amphiphile-Based Biomimetic Catalysts

共价有机框架包覆的多肽两亲性分子基仿生催化剂

J. Am. Chem. Soc. (IF 16.383) Pub Date : 2023-06-02

Ashok Kumar Mahato, Sumit Pal, Kaushik Dey, Antara Reja, Satyadip Paul, Ankita Shelke, Thalasseril G. Ajithkumar, Dibyendu Das, and Rahul Banerjee

https://doi.org/10.1021/jacs.3c03562

印度科学教育研究所Rahul Banerjee课题组开发了一种包覆技术，将仿生催化剂稳定在多孔共价有机框架支架内。这种方法允许肽纳米管在COF（TpAzo和TpDPP）骨架内均匀分布，产生强大的非共价相互作用，防止浸出。该工作合成了两种不同的肽亲和物，C10FFVK和C10FFVR，其C端分别有赖氨酸（K）和精氨酸（R），它们形成了纳米管状结构。C10FFVK肽-亲和剂纳米管表现出类似酶的行为，在缓冲介质（pH7.5）中有效催化C-C键的裂解。通过利用界面结晶（IC），通过COF包覆，生产了TpAzo-C10FFVK和TpDPP-C10FFVK的纳米管状结构。包裹在COF中的肽纳米管在缓冲介质以及不同的有机溶剂（如乙腈、丙酮和二氯甲烷）中催化C-C键的裂解。TpAzo-C10FFVK催化剂是异质的，很容易回收，使反应可以进行多次循环。此外，TpAzo-C10FFVK薄膜的合成有利于在流动中进行催化。作为对照，还合成了另一种肽-双亲化合物，C10FFVR，它也形成了管状组合物。通过IC将TpAzo COF晶体沉积在C10FFVR纳米管上，产生了TpAzo-C10FFVR纳米管状结构，预期没有显示出催化作用，表明赖氨酸在TpAzo-C10FFVK中的关键作用。

 

3.Beyond Solvothermal: Alternative Synthetic Methods for Covalent Organic Frameworks

超越溶剂热:共价有机框架的替代合成方法

Angew. Chem. Int. Ed. (IF 16.823) Pub Date : 2023-06-02

Jiyun Hu, Zhiyuan Huang, Yi Liu

https://doi.org/10.1002/anie.202306999

劳伦斯伯克利国家实验室刘毅课题组综述了替代溶剂热法合成COF的最新进展，讨论了由微波、超声波、机械力、光、等离子体、电场和电子束促进的COF合成的代表性例子，强调了这些方法相对于传统溶热方法的优势和局限性。

 

4.Coupled Solar Battery with 6.9% Efficiency

效率为6.9%的耦合型太阳能电池

Angew. Chem. Int. Ed. (IF 16.823) Pub Date : 2023-05-31

Lei Jiao, Xiang Zhang, Yangyang Feng, Jing Lin, Daqiang Yuan, Yaobing Wang

https://doi.org/10.1002/anie.202306506

中科院福建物构所王要兵课题组提出了一种耦合太阳能电池的设计，该电池在光电化学存储阴极和阳极的共同光照下，通过电子-离子转移将两个光耦合离子转移（PCIT）反应相互耦合。利用一个有代表性的共价有机框架（COF）在两个带状匹配的光电化学存储电极之间实现了高效的电荷分离和定向电荷转移，其光电压足以进行COF双氧化还原反应。通过泵送这些电极，耦合的太阳能电池通过电子-质子-继电器COF氧化和还原的两个协同PCIT反应来储存太阳能，储存的太阳能在放电时作为电化学能量释放出来，同时环环相扣。实现了效率上的突破（6.9%），适应了大面积（56平方厘米）的串联装置。所提出的光耦合电子-离子转移（PIEIT）机制为实现实用的太阳能-电化学储能提供了可扩展的路径。

 

5.Enaminone-linked Covalent Organic Frameworks for Boosting Photocatalytic Hydrogen Production

促进光催化制氢的烯胺酮连接的共价有机框架

Angew. Chem. Int. Ed. (IF 16.823) Pub Date : 2023-05-31

Xinyu Guan, Yunyang Qian, Xiyuan Zhang, Hai-Long Jiang

https://doi.org/10.1002/anie.202306135

中国科学技术大学江海龙课题合成了一系列高度稳定的烯胺酮连接的COFs（En-COFs），其在可见光驱动下的产氢活性有了很大的提高，是异构Im-COFs的44至1078倍，唯一的区别是其结构中的连接方式（烯胺酮与亚胺）。增强的光收集能力、促进的激子解离和改善的化学稳定性是其卓越活性的原因。此外，通过Im-COFs的后修饰，进一步获得了喹啉连接的COFs（Qu-COFs）。与Im-COFs相比，Qu-COFs的光催化活性在改性后有了明显提高，但仍低于相应的En-COFs（3-107倍）。便捷的合成、优异的活性和高化学稳定性表明，En-COFs是一个有前途的光催化平台。

 

6.Construction of Dense H-bond Accept in the Channels of Covalent Organic Frameworks for Proton Conduction

在共价有机框架的通道中构建密集的H-键接受体用于质子传导

J. Mater. Chem. A (IF 14.511) Pub Date : 2023-06-01

Sijia Liu, Minghao Liu, Xuewen Li, Qing Xu, Yuhan Sun, Gaofeng Zeng

https://doi.org/10.1039/D3TA01907A

上海高等研究院曾高峰课题组制备了两个二维（2D）COFs，其孔壁上有不同密度的氧原子作为宿主，负载H3PO4进行质子传导。氧原子有利于沿孔隙形成氢键网络，进一步促进质子传输。在140℃无水条件下，每个孔中有12个O原子的COF（PA@PyTTA-BMTP-COF）显示出26.00 mS cm-1的质子传导率，是每个孔中有四个原子的COF（PA@PyTTA-DHTA-COF）的三倍。

 

7.Ammonia-Induced Anomalous Ion Transport in Covalent Organic Framework Nanochannels

氨诱导的共价有机框架纳米通道中的反常离子传输

ACS Sens. (IF 9.618) Pub Date : 2023-05-28

Saud Asif Ahmed, Wang Li, Xiao-Lei Xing, Xiao-Tong Pan, Kai Xi, Cheng-Yong Li, Kang Wang, Xing-Hua Xia

https://doi.org/10.1021/acssensors.3c00041

南京大学王康课题组报告了一种纳米设备，共价有机框架覆盖的θ吸管（CTP）的制造，它结合了θ吸管（TP）、纳米通道框架和场效应晶体管（FETs）的优势，用于控制和调节反常运输。研究结果表明，氨作为一种弱碱，会导致共价有机框架（COF）纳米通道内离子的持续供应，导致异常的高电流，这取决于离子/分子大小和纳米通道的孔径大小。此外，CTP可以区分不同浓度的氨，具有纳米传感器的所有品质。

 

8.Lanthanide Functionalized Covalent Organic Frameworks Hybrid Materials for Luminescence Responsive Chemical Sensing

用于发光响应化学传感的镧系官能化共价有机框架杂化材料

Chem. Eur. J. (IF 5.02) Pub Date : 2023-05-31

Bing Yan

https://doi.org/10.1002/chem.202301108

同济大学闫冰课题组综述了镧系官能化的COFs杂化材料以及用于发光响应的化学传感的相关系统。它被细分为五个部分，涉及三个主要议题。首先，介绍了与发光响应化学传感相关的COFs材料的基本知识（包括三个部分），涉及COFs的化学、应用和合成后改性（PSM），发光和发光响应化学传感，以及非镧系功能化COFs混合材料的发光响应化学传感。其次，概述了镧系功能化COFs混合材料在发光响应化学传感方面的系统进展。最后，给出了结论和展望。

 

9.Enzyme-immobilized spherical covalent organic frameworks as nanoreactors for heterogeneous biocatalysis

酶固定化球形共价有机框架作为异质生物催化的纳米反应器

CrystEngComm (IF 3.756) Pub Date : 2023-05-31

Rongrong Yuan, Yujie He, Bo Tang, Hongming He

https://doi.org/10.1039/D3CE00274H

天津师范大学贺鸿明课题组在室温下制备了均匀的球形共价有机框架（COFs），它可以固定辣根过氧化物酶（HRP）。HRP@COF增强了对极端环境的耐受性，表现出良好的可重复使用性。