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MAX/MXene异质结?Nb/V-MXene研究,电催化、超电容研究工作频发

2023-05-12 13:26 作者:北科纳米  | 我要投稿

1.Advanced Energy Materials ( IF 29.698 )

MXene 与渗硒多孔 N 掺杂碳纳米纤维的协同作用作为高性能钠/锂-硒电池的 Janus 电极

金属硒(M-Se)电池由于其高能量密度和高速率能力,被认为是下一代电池技术的有希望的候选者。然而,由于多硒化物的穿梭效应,Se阴极存在循环性能差和库仑效率低的问题。在此,报告了将Ti3C2Tx MXene加入到Se浸润的多孔N掺杂碳纳米纤维(PNCNFs)中,以构建独立的Janus PNCNFs/Se@MXene阴极,用于高性能Na-Se和Li-Se电池。吡咯啉-N含量的增加和PNCNFs的多孔结构有利于增强Na2Se的吸附,缓解穿梭效应。同时,密度泛函理论(DFT)计算证明,具有极性界面的二维Ti3C2Tx MXene能够有效地对多硒化物进行化学固定和物理阻断,从而抑制穿梭效应。建立在相互连接的纳米纤维之上的Ti3C2Tx MXene的独特结构确保了氧化还原反应的连续电子转移。因此,新型Janus PNCNFs/Se@MXene电极在Na-Se和Li-Se电池中都具有强大的速率能力和卓越的长期循环稳定性。结合二维MXene构建Janus电极为硒基阴极材料提供了竞争优势,并突出了开发高性能电池的新策略。

Figure 1.


Figure 5.


2.Applied Catalysis B: Environmental ( IF 24.319 ):

Ti3C2 MXene/MAX 异质结构的台球催化用于高效固氮

电催化氨气(NH3)在环境气氛下的转化对于模仿自然界的氮循环至关重要。但目前它总是被竞争更激烈的HER过程所打断。在此,我们有策略地培养了一系列不完全蚀刻的基于Ti3AlC2 MAX/Ti3C2 MXene的异质结构催化剂,其组成可以通过调节混合化学蚀刻剂中的LiF比例来进行精细调整。值得注意的是,MAX和MXene之间的表面电位差为~40 mV,表明电子可以很容易地从MAX跨越界面转移到MXene,这对N2的固定是有利的,产生了36.9%的出色法拉第效率。此外,密度泛函理论计算揭示了类似台球的催化机制,即中间产物交替吸附在MAX或MXene表面。同时,*NH→*NH2的决定性步骤在异质界面上具有0.96eV的能垒,该能垒遵循关联性远端机制。这项工作为平衡电催化中的导电性和催化活性开辟了异质结构催化剂的新领域。

Figure 1. Synthesis of Ti3C2 MXene/MAX heterostructure.
Fig. 7. . Calculation analysis of the Ti3C2 MXene/MAX heterostructure for NRR.


3.Applied Catalysis B: Environmental ( IF 24.319 ) : 

Nb2CTx MXenes 功能化 Co-NC 增强电化学 H2O2 生产以用于有机物降解

成功构建了支持在氧端Nb2CTx MXenes(Co-NC/MXenes)上的钴分散氮掺杂碳纳米管,其中ZIF-67在Nb2CTx上原位生长,然后在热解过程中转化为Co-NC。以氧为末端的Nb2CTx MXenes的引入可以有效地调节Co-NC的结构,诱导Nb2CTx和Co-NC之间的强相互作用,通过高选择性的双电子(2e)氧还原反应(ORR)促进H2O2的电合成。此外,以Co-NC/MXenes为阴极的组装装置,即使在自然空气扩散的情况下,也能使H2O2的累积浓度达到4.8wt%。当与双阴极系统相结合时,该装置对有机染料(50 mg L-1)和磺胺甲噁唑(20 mg L-1)实现了优异的总有机碳(TOC)去除。这项工作为精确构建2E-ORR催化剂提供了一个方向,并扩大了双阴极技术的新兴应用。

Figure 1. Schematic for Co− NC/MXenesx (x = 0, 20, 40, 60) synthesis process.
Figure 2.


4.Energy Storage Materials ( IF 20.831 ): 

紫外辅助构建用于高性能 Li-O2 电池的低铂负载 MXene 催化剂

用低量的贵金属实现高的电催化活性,对于提高锂-O2电池的性能和降低成本至关重要。在此,我们描述了一种紫外线辅助的合成方法,以制备高活性和超稳定的MXene基电催化剂,其中含有低含量的铂。所获得的电催化剂具有均匀的铂纳米晶体嵌入多层Ti3C2 MXene(Pt-Ti3C2)中的特点。由于电学和催化性能以及结构稳定性的改善,这种催化剂的设计实现了良好的电化学性能。值得注意的是,在阴极0.01 mg cm-2的超低Pt负载下,该催化剂表现出14,769 mAh/gPt-Ti3C2的高放电容量,0.32 V的低充电过电位,以及100次循环的优异循环性能。系统研究揭示了电催化性能和化学微结构之间的相关性,而稳定的铂-钛化学吸附促进了多层Ti3C2基质上的铂纳米晶体之间的协同催化作用。密度函数理论揭示了电催化作用对降低电荷过电位的机理,而Pt-Ti3C2和Li2O2单体之间温和的相互作用使得电荷过电位很低。

Fig. 1.
Fig. 5
5.Nano Energy ( IF 19.069 ):

5.Nano Energy ( IF 19.069 ): 

异构双金属硫化物@层状Ti3C2Tx-MXene作为协同电极实现高能量密度的水混合超级电容器

水性混合超级电容器(AHSCs)表现出良好的电化学性能,具有长循环稳定性和高功率密度。然而,低能量密度限制了它们的发展和商业化。为了提高能量密度,我们提出了一种异质结构(HS)复合材料,即嵌入到剥离的Ti3C2Tx-MXene层中的镍钴硫化物(NCS)纳米花(HS-NCS@MXene)。NCS纳米花均匀地分散在MXene层内,形成了一个类似三明治的结构。HS-NCS@MXene在三电极系统中表现出显著的假电容性能。在2.5 A g-1的条件下,电容可以达到2,637 F g-1(1,582 C g-1),循环寿命稳定在10,000次以上,并保留了初始值的96%容量。事后调查证实,HS-NCS@MXene复合材料的电荷存储机制是法拉第和电化学双层存储的结合。通过将HS-NCS@MXene作为正极和活性炭作为负极(HS-NCS@MXene//AC-AHSC),组装了一个AHSC。HS-NCS@MXene//AC-AHSC可以在高达1.6V的电位范围内工作,在1.5A g-1时提供226 F g-1的高电容,循环寿命稳定(92%),可达20,000次。此外,HS-NCS@MXene//AC-AHSC还拥有80 Wh kg-1的高能量密度,功率密度为1,196 W kg-1,这超过了最近发表的大多数作品。NCS和MXene的协同效应使HS-NCS@MXene复合材料能够为AHSCs提供出色的电化学性能。

Figure 1.
Figure 6. Charge storage mechanism of HS−NCS@MXene electrode based on the ex−situ XPS and XRD analysis.


6.ACS Nano ( IF 18.027 ): 

MXenes à la Carte: 定制氮和过渡金属层交替的外延生长方案

基于密度函数模拟的高通量分析强调了通过交替使用氮和金属层来实现MXenes的可行外延生长。对属于外延生长过程中不同关键步骤的一些热力学和动力学阈值的详尽分析支持了这一点。对18个具有M2X化学计量的原始N基和C基MXenes的研究结果显示,最初的N2固定和解离很容易,其中N2的吸附由MXene表面电荷和金属d带中心控制,其解离由反应能量变化控制。此外,形成能量表明N端M2XN2 MXenes的形成是合理的。此外,进一步用金属层覆盖被发现是热力学驱动的和稳定的,特别是当使用早期过渡金属原子时。最具限制性的分析标准是N2的吸附和解离在几乎完全被N覆盖的adlayers,这对于几乎一半被探索的M2X种子是可以实现的。目前的结果展示了扩大、控制和调整MXene家族的组成、宽度和结构的可能性。

Figure 1.
Figure 7.


7.Chemical Engineering Journal ( IF 16.744 ) : 

与MXene集成的多种氧化还原活性氰基取代的有机化合物用于高性能柔性水基K离子电池

水性碱离子电池是一种用于便携式设备和可穿戴产品的无风险和低成本的储能装置。尽管酚醛基有机化合物具有π-共轭芳烃结构,并含有N个杂原子的氧化还原活性中心,但有限的容量性能仍然阻碍了其作为水基碱离子电池电极材料的应用。在此,我们首先设计了一种新型的氰基取代的二喹喔啉芬那兹(6CN-DQPZ)有机化合物,并进一步与MXene结合,构建了一种自支撑和无粘合剂的6CN-DQPZ@MXene电极。理论计算和原位拉曼分析表明,氰基电子吸收基团的引入不仅优化了6CN-DQPZ的电子结构以提高其电化学活性,而且在吸收/去除K+时为6CN-DQPZ提供了额外的氧化还原活性位点,从而赋予了6CN-DQPZ@MXene电极快速、超稳定和高效的K+水存储行为,尤其是相当大的可逆容量为477。6 mAh cm-3(或238.8 mAh g-1),而且循环性能优异,在2000次循环中容量保持率高达98.9%。在实际应用中,我们制造了一个高性能的柔性水基K离子电池(AKIB),它在直线和弯曲状态下具有相当大的能量/功率特性和较长的使用寿命,揭示了它作为可靠和高效的柔性储能设备在便携式/可穿戴电子设备中的潜在应用。

Fig. 1.
Fig. 7.


8.Chemical Engineering Journal ( IF 16.744 ) : 

共掺杂 1T-MoS2 与 V2C MXene 的界面工程用于高效电催化析氢

地球上丰富的MoS2作为一种有前途的氢气进化反应(HER)电催化剂引起了人们的极大关注,但它在碱性介质中受到水解迟缓和含氧中间物强吸附的限制。在此,报告了一种界面工程策略,以制造与V2C MXene耦合的Co-掺杂的1T-MoS2来改善MoS2的HER动力学。DFT计算表明,在V2C MXene和Co-doped 1T-MoS2之间构建异质界面可以有效降低水解的能量屏障,优化氢气吸附的自由能。因此,合成的Co-MoS2/V2C@CC纳米杂化体表现出优异的HER性能,其过电位分别为70.1、263.2和296 mV,可实现10、500和1000 mA cm-2的电流密度,并且在50小时的HER测试中表现出突出的稳定性,不会出现降解。此外,由Co-MoS2/V2C@CC在阳极和阴极催化的整体肼辅助水分离(OHzS)系统只需要0.33V的电压就能达到10 mA cm-2的电流密度,具有明显的长期耐久性。

Figure 2.
Fig. 5. HzOR performance of synthesized catalysts in 1.0 M KOH with 0.3 M N2H4.


9.Small ( IF 15.153 ): 

MAX 衍生电催化剂的原位电合成用于卓越的析氢反应

MAX相经常被作为制备明星材料MXene的前体物而占据主导地位,但其本身的潜在应用却不那么令人眼花缭乱。在这项工作中,研究了MAX相的电催化氢气进化反应(HER)活性。MAX衍生的电催化剂是通过两步原位电合成工艺制备的,一个电化学蚀刻步骤,然后是电化学沉积步骤。首先,Mo2TiAlC2 MAX相在0.5米H2SO4电解液中进行电化学蚀刻。仅仅几个小时,通过施加阳极电流对Mo2TiAlC2 MAX粉末进行电化学刻蚀,就可以获得适度的HER性能,超过了大多数报道的纯MXene。据推测,原位浅层架构的内源性MAX/非晶碳化物(MAC)提高了其固有的催化活性。随后,固定在MAC(MAC@Pt)上的高活性金属铂纳米粒子显示了在0.5米H2SO4中对RHE的过电位为40毫伏,在1.0米KOH中的电流密度为79毫伏,无需iR校正。MAC@Pt在100 mV过电位下也实现了超高的质量活性(1.5 A mgpt-1),是商用PtC催化剂的29倍。

Figure 1.


10.Journal of Materials Chemistry A ( IF 14.511 ): 

热催化中的二维碳化物/氮化物 (MXenes) 材料

二维碳化物/氮化物材料,即MXenes,于2011年首次由相应的MAX相合成。自发现以来,它们由于其独特的性能被广泛应用于电池、超级电容器、电磁屏蔽材料、电催化和光催化等领域。可调节的物理、化学和电学特性。近年来,MXenes由于其热稳定性和与贵金属相似的优异催化性能,已被应用于加氢、脱氢、水煤气变换反应和脱硫等热催化反应。在本文中,我们从结构和催化活性两方面系统地总结了 MXenes 作为催化剂和载体与其他传统热催化剂相比的特点。此外,终止基团的性质,活性位点,并详细阐述了金属-MXene 的相互作用。最后,我们对基于 MXene 材料的催化剂的未来发展提供了见解。

Fig. 1. The application of MXenes in thermal catalysis.
Fig. 13. Catalysts formed by the interactions between MXene supports and metals and their applications in thermal catalysis.


11.Journal of Materials Chemistry A ( IF 14.511 ): 

MXene/ZnO 柔性独立薄膜作为锂金属电池中的无枝晶载体

在充/放电过程中,锂枝晶的生长是发展锂金属电池的一个主要障碍。在这项工作中,通过简单的过滤,将氧化锌纳米颗粒与二维MXene(Ti3C2Tx)相结合,获得了MXene/ZnO独立的柔性薄膜,以抑制锂枝晶的生长。在独立薄膜中,ZnO纳米颗粒均匀地分布在MXene纳米片层之间。氧化锌纳米颗粒的引入不仅降低了金属锂沉积的成核障碍,而且还减轻了锂对MXene基片的损害。作为锂的支持,组装的半电池可以在0.5至3 mA cm-2的电流密度下稳定地循环,在0.5 mA cm-2时显示出98.3%的库仑效率。扫描电子显微镜的测量结果显示,在充/放电过程中,锂没有树枝状的性质。此外,使用Li¬4Ti5O12(阴极)和沉积在MXene/ZnO基底(阳极)表面的金属锂的全电池可以在0.875 mA g-1的电流密度下稳定地循环1200次,每循环的容量衰减仅为0.0113%。这些结果显示了所制造的薄膜在锂金属电池中的巨大潜力。

Fig. 1.
Fig. 3. Schematic representation of different Li metal deposition behavior on (a) the Cu foil, (b) MXene substrate, and (c) MXene/ZnO substrate.


12.Journal of Pharmaceutical Analysis ( IF 14.026 ): 

基于多色钙钛矿量子点编码 DNA 探针和双搅拌棒辅助信号放大的荧光适体传感器检测活食源性病原体


在这项研究中,开发了一种荧光(FL)诱导传感器,用于现场检测活的伤寒沙门氏菌(S.T)和副溶血性弧菌(V.P)。补体DNA(cDNA)功能化的多色多面体硅氧烷-过氧化物量子点(cDNA-POSS-PQDs)被用作编码探针,并与双搅拌棒辅助信号放大相结合,用于病原体定量。在这个系统中,杆1被标记为S.T.和V.P.诱导剂,然后杆2被cDNA-POSS-PQDs功能化。当S.T.和V.P.被引入时,适配体-病原体复合物将形成并释放到第1条的上清液中。在搅拌下,这两种复合物到达第2条,随后与固定在MXene上的cDNA-POSS-PQDs反应。然后,编码的探针会从第2条上分离出来,在上清液中产生FL信号。值得注意的是,病原体可以恢复其自由状态并启动下一个循环。它们在两根杆之间游动,FL信号可以在几个周期后逐渐增强到最大值。释放的编码探针的FL信号可用于检测分析物。特别是,通过使用检测方法可以将活的病原体与死的病原体区分开来。S.T.和V.P.的检测限和线性范围分别为30和10 CFU/mL以及102-106 CFU/mL。因此,该检测方法具有广泛的应用潜力,可以同时现场检测水中的各种活体致病菌。

Fig. 1.


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