计算名人堂—理论与计算大牛江俊
2023年，注定是不平凡的一年！从本期开始，我们将对理论与计算领域的大牛，对之前的成果工作进行简单汇总，希望能够为科研工作者们提供一些思路及想法。
本期为2023版新版名人堂介绍，本期为第2期。
名人介绍
江俊，博士，1978年出生于中国湖南省，现为中国科学技术大学化学与材料科学学院教授，博士生导师。
2000年获武汉大学物理系人才基地班理论物理学士学位，2007年获瑞典皇家工学院理论化学博士学位（导师罗毅教授），2008年获中国科学院上海技术物理研究所微电子与固体电子学博士学位（导师陆卫教授）。此后在瑞典皇家工学院（合作导师罗毅教授）与美国加州大学尔湾分校（合作导师Shaul Mukamel院士）从事博士后研究并于2010-2011年任助理研究员。担任两届中科大少年班学院班主任，指导学生获多项国际大奖。2011年入选中组部青年高层次人才并加入中国科学技术大学化学与材料科学学院，2013年获批国家科技部青年973项目负责人并于2018年获结题优秀，2020年获自然科学基金委杰出青年基金资助。
江俊博士主要从事理论化学研究，发展融合人工智能与大数据技术的量子化学方法，聚焦于复杂体系内电子运动模拟，研究在多个物理与化学应用领域（能源催化、功能材料、光化学、谱学）中的实际问题。
在国际知名SCI期刊如Nat. Energy, Nat. commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Phys. Rev. Lett., Adv. Mater. and Nano Lett等发表论文150余篇。
鉴于推文字数所限，同时江教授2022年的发表文章众多，不可能一一列举，因此，我们只对其中的五篇进行了阐述。其他文章，感兴趣的同学可自行查阅江俊老师的主页 http://staff.ustc.edu.cn/~jiangj1/#link-biograph
研究成果
1. PNAS：基于二维光谱描述子的蛋白质二级结构机器学习识别
蛋白质二级结构鉴别是理解蛋白质生物学功能的关键。通常不可能通过反演光谱数据来得到结构。在此，为了解决这一挑战，江俊教授团队提出了一种使用二维UV (2DUV)光谱作为模式识别描述符的机器学习协议，旨在从光谱特征自动确定蛋白质二级结构。从模拟模型数据集中随机选择同源(97%)和非同源(91%)蛋白质片段，获得准确的二级结构识别。2DUV描述子相对于一维线性吸收和圆二色谱的优势在于反映蛋白质局部区域之间相互作用的交叉峰信息。由于其超快(~ 200 fs)的特性，2DUV测量在未来可以用于探测蛋白质动力学过程中的构象变化。
参考文献：
Ren, Hao, et al. "Machine learning recognition of protein secondary structures based on two-dimensional spectroscopic descriptors." Proceedings of the National Academy of Sciences 119.18 (2022): e2202713119.
原文链接：
https://www.pnas.org/doi/full/10.1073/pnas.2202713119
2.JACS：用可解释机器学习从振动光谱定量确定表面吸附性质
从物质的宏观可测量量中，了解其微观性质是物理科学中一个宏大而具有挑战性的目标。传统的智慧是，首先识别材料结构利用表征工具，如光谱学，然后推断感兴趣的性质，通常在理论和模拟的协助下。这种间接方法，由于从光谱信号中提取结构的误差累积和缺乏定量的结构-性质关系，而存在局限性。一种从光谱信号直接到微观性能的新途径是非常可取的，因为它将通过光谱测量为材料评估和设计提供有价值的指导。在此，江俊教授团队及其合作者利用机器学习的振动光谱来建立定量光谱-性质关系。从吸附物的红外和拉曼光谱信号，直接定量确定了吸附物-吸附质体系的关键相互作用性质，包括吸附能和电荷转移。机器学习的光谱-性质关系，以数学公式的形式呈现，这些数学公式在物理上是可解释的，因此可以转移到一系列金属/合金表面。利用机器学习光谱定量测定难以测量的微观性质的能力，将大大拓宽传统光谱技术在操作条件下材料设计和高通量筛选的适用性。
参考文献：
Wang, Xijun, et al. "Quantitatively Determining Surface–Adsorbate Properties from Vibrational Spectroscopy with Interpretable Machine Learning."Journal of the American Chemical Society 144.35 (2022): 16069-16076.
原文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c06288
3.JPCL：电荷态对富勒烯基分子电催化剂催化活性的影响:理论研究
催化剂的荷电状态，对其催化活性有重要影响。在此，江俊教授团队以掺杂过渡金属的富勒烯C60分子电催化剂(TM-C60，其中TM = Fe, Co，或Ni)为例，通过第一性原理计算，研究了电荷态对阴极氮还原反应(NRR)和阳极析氧反应(OER)的影响。计算结果表明，具有解离机制的NRR的最大自由能势垒与带负电荷的电子数(0-3)几乎是线性函数。然而，具有结合机制的NRR活性对电荷态效应不敏感。0-3 e+荷电态TM-C60的OER活性呈现火山状趋势，这表明对特定荷电态进行有效催化活性的调整是非常重要的。本研究为研究电荷态对催化活性的影响提供了新的视角，有助于人们进一步了解催化机理，量身定制一种新型高效催化剂。
参考文献：
Xiao, Hengyu, et al. "Effect of the Charge State on the Catalytic Activity of a Fullerene-Based Molecular Electrocatalyst: A Theoretical Study."The Journal of Physical Chemistry Letters 13.32 (2022): 7392-7397.
原文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.2c01783
4.ACS Catalysis：双金属位催化剂的合理设计：催化描述符探索
双金属位点催化剂(DMSCs)，已成为多相催化领域的前沿，但其双位点协同效应与催化性能之间的内在关系，尚不清楚。在此，江俊教授团队提出了一系列N-配位DMSCs上O2活化和CO氧化的综合第一性原理研究。研究者发现，N3配位相邻双金属模型具有更强的协同和动态效应，其催化活性远高于其他研究。基于这个模型，对各种金属组合(M = Fe, Co, Ni, Cu和Pt)的详细比较表明，含铁的组合通常比其他组合更活跃。特别是Fe-Ni组合，由于其对CO+O2的优先共吸附和最高的活性，被认为是最有希望的CO氧化候选者。为了探索不同组合的催化性能的通用描述符，系统地研究了各种关系(共50种)。研究发现，所设计的电荷转移、金属平均电荷、金属平均d轨道中心、反应物拉伸振动频率等电子/谱描述符，可以反映O2作为单一反应物的结合能力/稳定性。然而，对于多反应物(CO+O2)，键种(O2)描述子的结合稳定性/反应性表现更好。通过将这些描述符应用于NO氧化，证实了它们在多分子催化中的可转移性。这些新的描述符突出了结构-活性关系的重要性
参考文献：
Jia, Chuanyi, et al. "Toward rational design of dual-metal-site catalysts: catalytic descriptor exploration." ACS catalysis 12.6 (2022): 3420-3429.
原文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c06015
5. ACS Applied Materials & Interfaces：杂化BCN纳米片负载单镍原子的双原子金属和非金属位点催化剂电化学还原CO2制甲烷:结合高活性和选择性
石墨烯负载的原子分散氮配位过渡金属位(TM-N4-C)，为电化学二氧化碳还原反应(CO2RR)提供了广阔的应用前景。然而，一些TM-Nx-C单原子催化剂(SAC)具有较高的活性和选择性，能够将CO2还原为多电子产物。在此，江俊教授团队利用密度泛函理论计算，研究了嵌入缺陷BCN纳米片的单个TM原子对CO2RR的电催化性能的影响。N和B原子共配位的TM中心TM-B2N2构建了一个对称性断裂位点，加强了原子轨道的重叠，使线性CO2发生弯曲和活化，而CO2与对称TM-N4位点的弱耦合。此外，TM-B2N2位点发挥了双原子活性位点的作用，其中TM原子作为碳吸附位点，B原子作为氧吸附位点，在很大程度上稳定了关键中间体，特别是*COOH。对称性破缺配位结构将TM原子的d带中心移向费米能级，从而促进CO2还原为碳氢化合物和氧化物。结果表明，与以CO为主要产物的TM-N4-C结构不同，BCN上负载的Ni原子可以选择性地催化CO2转化为CH4，其超低极限电位为−0.07 V，同时抑制析氢反应。该发现表明，在金属位点附近引入非金属活性位点为实现高效的多中间体电催化反应提供了一条新的途径。
参考文献：
Zhang, Yuqin, et al. "Dual-Atom Metal and Nonmetal Site Catalyst on a Single Nickel Atom Supported on a Hybridized BCN Nanosheet for Electrochemical CO2 Reduction to Methane: Combining High Activity and Selectivity." ACS Applied Materials & Interfaces 14.7 (2022): 9073-9083.
原文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c22761
