科学家证实玻璃老化的原因：线性和非线性！

物质时间中的玻璃年龄

长期以来，即相同的松弛过程是线性和非线性老化的基础，这一长期假设现在得到了实验的支持。

跟随导游游览欧洲城市，你可能会听到一个故事，即古老的大教堂窗玻璃看起来不均匀，因为数百年来，玻璃已经慢慢流向窗格底部。这个故事只是一个神话；这种二氧化硅流动至少需要地质时间尺度。但玻璃材料，分子和其他材料，确实会慢慢进化到难以捉摸的平衡状态，这个过程被称为衰老。由于它们不平衡，这个过程是非线性的，依赖于历史，这使得老化系统的行为难以建模或预测。

然而，像许多物理过程一样，玻璃材料在受到足够小的扰动时的反应可能是线性的。20世纪70年代，研究人员提出，这种材料的线性响应，可以用现有的理论框架来描述，也可以用来理解其难以捕获的非线性行为。根据他们的推理，如果系统在两个制度的演变背后都有相同的热重排，那么相同的响应函数应该描述两者。但在非线性状态下，动力学减慢，实验室时间必须被所谓的材料时间所取代，该时间以反映样品状态的速度进行。

随后的理论依靠材料时间框架将线性和非线性玻璃老化联系起来，尽管这种时间的存在从未通过实验直接得到验证。现在，丹麦罗斯基勒大学的Birte Riechers和同事在玻璃形成的分子液体中建立了这种联系。在进行一系列仔细测量以确定材料对温度小变化的反应后，他们能够在没有合适参数的情况下准确预测其在更大温度跳跃后的行为。

在他们的第一组实验中，研究人员对一层薄薄的液体进行温度跳跃，并在每次实验后跟踪其演变。他们测量了样品在10 kHz的电容，作为其配置演变的代理。实验很耗时，因为样本可能需要几天甚至几周才能在跳跃后进行平衡。它们也很精确：Peltier元素将温度波动控制在不到一毫开尔文，超精确的电容桥使分辨率达到picofarad的百分之一。

研究人员通过观察样本在小于1K和10mK的小温度跃升后的演变来确定样本的线性响应函数。然后他们测试了该功能。图中的上图证实，研究人员确实在观察线性状态，温度的变化（红色）会产生测量电容（绿色）的比例变化，并表明响应函数（黑色）可以预测样本的行为。下图显示了纳入材料时间后响应函数的预测。大振幅温度振荡使样品处于线性状态之外，但预测和数据仍然非常一致。

当气温跃升至2.5K左右时，数据和预测之间的偏差开始出现。基于这种行为，研究人员认为，该材料可能有两个非线性老化状态：一种是中间的，其中与线性状态相同的放松机制，另一种是更极端的，其中其他过程有助于材料的反应。

参考文献：（B。Riechers等人，科学。Adv. 8, eabl9809, 2022.)

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