炎炎夏季，阻挡不了科研工作者们的前进步伐！让我们一起从科学中获得灵感，多发Paper！

1. Nature Communications：揭示了液体预序在过冷液体结晶中的作用

最近发现的非经典晶体成核途径，揭示了波动在液体结构秩序中的作用，这是经典成核理论没有考虑的。另一方面，经典晶体生长理论认为，晶体生长与界面能无关，但这是有问题的。在此，为了解决这个昂贵的过程，来自日本东京大学的Hajime Tanaka等研究者，利用计算机模拟过冷液体，来阐明液体结构有序在晶体成核和生长中的作用。研究发现，通过一种新的序-抑制策略抑制过冷液体中的类晶体结构有序，可以将结晶速率降低几个数量级。这表明，类晶体液体的预序和相关的界面能降低，在成核和生长过程中起着至关重要的作用，迫使经典晶体生长理论发生临界修正。此外，研究者还评估了这一附加因素，对不同类型液体的重要性。这些发现，为晶体生长动力学的基本理解提供了新的线索。

参考文献：

Hu, YC., Tanaka, H. Revealing the role of liquid preordering in crystallisation of supercooled liquids. Nat Commun 13, 4519 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-32241-z

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-022-32241-z

2.ACS：二维有机-无机室温多铁性

有机-无机多铁性材料，有望成为下一代电子器件的重要组成部分。迄今为止，已有数十种有机-无机多铁性材料被报道；然而，它们中的大多数表现出比室温低得多的磁居里温度，这大大阻碍了它们的应用。在此，来自复旦大学的Shiyou Chen & Hongjun

Xiang等研究者，通过第一性原理计算和建立有效的哈密顿量模型，揭示了二维Cr(pyz)2 (pyz =吡嗪)中分子轨道介导的磁耦合机制，以及分子的价态对金属离子间磁耦合类型的决定作用。在此基础上，研究者证明了通过在Cr(pyz)2中引入铁电性，在保持分子价态不变的情况下，可以合理地设计出一种二维有机-无机室温多铁化合物Cr(h-fpyz)2 (h-fpyz =半氟吡嗪)。该工作不仅揭示了二维有机-无机系统中磁耦合的起源，而且为合理设计室温多铁性材料提供了一条途径。

参考文献：

Yali Yang, Junyi Ji, Junsheng Feng, Shiyou Chen, Laurent Bellaiche, and Hongjun Xiang. Journal of the American Chemical Society Article ASAP DOI: 10.1021/jacs.2c06347

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c06347

3.JACS：{ScnGdn}异金属环:自旋波激发的可调谐环拓扑

自旋电子和磁电子逻辑器件中使用自旋波的数据载体，可以在低功耗和无焦耳加热的情况下工作，但需要小尺寸的非共线自旋结构。异金属环可以提供这样的机会，因为在这样一个有限的空间内可以控制自旋波的传播。在此，来自西安交通大学的Yan-Zhen Zheng等研究者提出了一系列{ScnGdn} (n = 4,6,8)异金属环，这是迄今为止第一个Sc-Ln簇，具有自旋波激发的可调谐磁相互作用。通过时间和温度相关的自旋动力学模拟，研究者能够预测Sc4Gd4、Sc6Gd6和Sc8Gd8在有限温度下的不同自旋波激发。由于反铁磁交换、偶极子-偶极子相互作用和环拓扑在低温下的相互作用，这种新模型以前没有被开发，这使得后者对自旋波激发的重要性。

参考文献：

Hao-Lan Zhang, Yuan-Qi Zhai, Hiroyuki Nojiri, Christian Schröder, Hung-Kai Hsu, Yi-Tsu Chan, Zhendong Fu, and Yan-Zhen Zheng. {ScnGdn} Heterometallic Rings: Tunable Ring Topology for Spin-Wave Excitations. Journal of the American Chemical Society Article ASAP DOI: 10.1021/jacs.2c05421

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c05421

4.JACS：镍(II)配合物的价反转态可促进碳氢键活化

在此，来自中国科学院化学研究所的Hui Chen等研究者，通过对三重态能量转移产生的Ni(II)配合物激发态的高水平计算，发现了价-反转反应性(VIR)。例如，所生成的3[(Ar)(bpy)NiII(Br)]种具有价反占据，dxy1dxz1dx2-y22，其中最上面的dx2-y2轨道是金属配体反键。这种状态促进了THF的C-H键激活和与芳基配体的交叉偶联。因此，由于dx2-y2的金属配体反键特性，dxy1dx2-y22亚壳层通过将双齿联吡啶配体转移到单齿联吡啶和悬荡吡啶，打开了一个Ni配位位。三配位Ni(II)中间插入THF的C-H键，将一个质子转移到悬垂的吡啶部分，最终通过还原偶联产生芳基化THF。计算得到的高动力学同位素效应与实验结果一致，均表现出碳氢活化的特征。VIR模式是新颖的，其交叉偶联反应是非常有用的，它通常预计会发生在其他d8复合物中。

参考文献：

Shaohong Wang, Pengchen Ma, Sason Shaik, and Hui Chen. Valence-Inverted States of Nickel(II) Complexes Perform Facile C–H Bond Activation. Journal of the American Chemical Society Article ASAP DOI: 10.1021/jacs.2c03835

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c03835

5.JACS：蛋白质G、L及其突变体折叠机理的破译

人们对折叠机制的大部分理解，来自于对实验φ和ψ值分析的解释，其中涉及到过渡态集合(TSE)和折叠态稳定性的差异。在此，来自美国佛罗里达大学的Alberto Perez等研究者，引入了一种结合模拟和贝叶斯推断的统一方法，为蛋白质G和L及其突变体的折叠机制提供原子细节。蛋白质G和L虽然序列相似性低，但折叠拓扑结构相似，但折叠途径不同。蛋白质G的快速重新折叠，NuG2，转换折叠途径，并通过与蛋白质L相似的途径进行折叠。蛋白质L的重新折叠也导致了更快的折叠，尊重原有的折叠途径。研究者的贝叶斯推断方法从所有系统的相同先验开始，并正确识别四个蛋白质的折叠机制，一个成功的力场和采样策略。该方法计算效率高，可正确识别TSE和中间体结构，并与实验结果吻合良好。研究者通过使用两种在计算成本和可解释性上不同的正交方法来补充了他们的发现。自适应采样MD结合马尔可夫状态模型提供了一个动力学模型，证实了蛋白质G及其突变体更复杂的折叠机制。最后，一种使用AlphaFold的新片段分解方法根据折叠路径中观察到的事件顺序确定二级结构元素组合的首选项。

参考文献：

Liwei Chang and Alberto Perez. Deciphering the Folding Mechanism of Proteins G and L and Their Mutants. Journal of the American Chemical Society Article ASAP DOI: 10.1021/jacs.2c04488

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c04488