Nature子刊上线！《Nature Communications》文章速递

春暖花开，万物复苏，一切都是欣欣向荣的样子。万物更迭，科研工作当然也不例外，蛰伏了一个冬季，让我们也来看看科研工作者的最新动态吧。

1.Nature Communications：了解纳米触点的流变学

机械刚度是固体的基本性质，而不是柔软性。振动固-固纳米接触中纳米颗粒的持久性或流变演化，具有重要的物理、材料科学和技术意义。最近对固体金纳米结的实验表明，在振荡应变下出现了一种令人费解的表观液化，这在室温下是完全意想不到的。

在此，来自意大利国际理论物理中心的Erio Tosatti等研究者，从理论上表明，现实模拟的纳米接触实际上仍然保持晶体，即使在大振荡应变。颈型”和“腹型”的拉伸和压缩滑动确实发生，但即使在快速振荡周期中也会可逆地恢复。研究者还发现，与直觉相反，在两次滑动后，残余应力仍然是拉伸的，使平均刚度从正变为负，从而表面上模拟了液体的刚度。然而，与液体不同的是，流变软化是通过粘滑发生的，在应力和电导的强烈噪声中预测很大程度上与频率无关的刚度，特性与实验相符。在不同的参数下，金纳米触点的折流板大振幅流变学及其结果，可以适用于许多其他金属。

参考文献：

Khosravi, A., Lainé, A., Vanossi, A. et al. Understanding the rheology of nanocontacts. Nat Commun 13, 2428 (2022). 

https://doi.org/10.1038/s41467-022-30096-y

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-022-30096-y

2.Nature Communications：E(3)-数据高效和精确的原子间势的等变图神经网络

在此，来自美国哈佛大学的Simon Batzner & Boris Kozinsky等研究者，提出了神经等变原子间势(NequIP)，一种E(3)-等变神经网络方法，用于分子动力学模拟中从ab-initio计算中学习原子间势。虽然当代大多数对称感知模型使用不变卷积，只作用于标量，但NequIP使用E(3)-等变卷积来处理几何张量的相互作用，从而产生了更丰富的信息和更真实的原子环境表示。该方法在具有挑战性和多样性的分子和材料集上，实现了最先进的准确性，同时展示了卓越的数据效率。NequIP的训练数据比现有模型少了三个数量级，这挑战了深度神经网络需要大量训练集的普遍观点。该方法的数据效率高，可以参考高阶量子化学理论构建精确的势能，实现长时间尺度上的高保真分子动力学模拟。

参考文献：

Batzner, S., Musaelian, A., Sun, L. et al. E(3)-equivariant graph neural networks for data-efficient and accurate interatomic potentials. Nat Commun 13, 2453 (2022).

https://doi.org/10.1038/s41467-022-29939-5

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-022-29939-5

3.JACS：三维全共轭大环：When 3D-芳香族和When 2D-芳香族-in-3D?

根据实验和计算，最近发现了几个具有折叠或笼型结构的完全共轭大环具有芳香性。在此，来自西班牙赫罗纳大学的Miquel Solà & 瑞典的乌普萨纳大学的Henrik Ottosson等研究者，检查了它们的电子结构，并将它们与3D-芳香族分子(例如，近硼烷)和2D-芳香族多环芳香族碳氢化合物进行了比较。研究者利用定性理论和量子化学计算，发现了迄今为止所研究的大环应该被描述为具有三维分子结构的2D-芳烃(缩写为2D-芳烃-in-3D)，而不是真正的3D-芳烃。三维芳香族分子具有高度对称(或接近对称)的结构，导致(至少)三次简并分子轨道，对于四面体或八面体分子，芳香族封闭壳层电子结构具有6n + 2个电子。相反，2D-芳烃- 3D结构表现出芳香性，这是由于每个大环路径都满足Hückel的4n + 2规则，但它们的π-电子数恰好是6n + 2，有三个相等长度的链的大环。值得注意的是，2D-芳烃-3D大环笼子可以是具有不同长度链的芳烃，即π-电子数不等于6n + 2，它们与萘有关。最后，研究者确定了满足6n + 2规则，并表现出显著电子离域的四面体和立方π共轭分子。然而，它们的性质与电子数与6n + 2不同的类似化合物相似。因此，尽管这些分子表现出实质性的π-电子离域，但它们不能被归类为真正的三维芳烃。

参考文献：

Ouissam El Bakouri, Dariusz W. Szczepanik, Kjell Jorner, Rabia Ayub, Patrick Bultinck, Miquel Solà, and Henrik Ottosson. Three-Dimensional Fully π-Conjugated Macrocycles: When 3D-Aromatic and When 2D-Aromatic-in-3D? Journal of theAmerican Chemical Society Article ASAP DOI: 10.1021/jacs.1c13478

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c13478

4.Nano Letters：BaTiO3表面电子态的铁电调制提高析氢活性

铁电纳米材料，在表面提供了可转换的电子特性，这对光催化和电催化都有影响。迄今为止，关于铁电表面在电催化中的作用的研究，主要局限于具有复杂界面的纳米颗粒系统。在此，来自美国加州大学圣迭戈分校的Tod A. Pascal & David P. Fenning等研究者，以具有原子尖锐界面的MBE-外延BaTiO3薄膜为模型表面，研究了铁电极化对其电子结构、中间结合能和析氢反应电化学活性的影响。对定义良好的(001)表面的表面光谱和从头算DFT+U计算表明，相对于向下极化，向上极化的表面降低了功函数，并导致更小的HER势垒，这与实验观察到的更高的活度一致。如本研究所示，利用铁电极化在单个电催化表面上创造多种吸附质相互作用，可能为超越传统描述符的纳米级催化设计提供新的机会。

参考文献：

Pedram Abbasi, Matthew R. Barone, Ma. de la Paz Cruz-Jáuregui, Duilio Valdespino-Padilla, Hanjong Paik, Taewoo Kim, Lior Kornblum, Darrell G. Schlom, Tod A. Pascal, and David P. Ferroelectric Modulation of Surface Electronic States in BaTiO3 for Enhanced Hydrogen Evolution Activity. Nano Letters Article ASAP DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c00047

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c00047

5.Nano Letters：金属电极电催化中突出缺陷部位的场效应?

金属电极吸附能的潜在依赖关系，通常用偶极场相互作用图来解释。然后，经典静电学将表明，由于局部场增强，突出的缺陷部位(如台阶和扭结)具有特别强的依赖性。在此，来自德国马克思普朗克研究所的Simeon D. Beinlich等研究者，使用第一性原理密度泛函理论计算，捕捉双电层的电容电荷，分析了隐式水电解质中邻近Pt(111)表面的原型吸附物的这些依赖性。这一分析证实了有效的偶极场类型依赖性，解释了为什么它们既不能基于可接近的分子偶极子，也不能仅根据吸附位点的原子尺度几何形状来估计。基于普遍的计算氢电极方法的表面催化反应的观察量问题机理分析，与这些电位诱导吸附能的变化无关。

参考文献：

Simeon D. Beinlich, Nicolas G. Hörmann, and Karsten Reuter. Field Effects at Protruding Defect Sites in Electrocatalysis at Metal Electrodes? ACS Catalysis 0, 12 DOI: 10.1021/acscatal.2c00997

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c00997