创纪录！LED登上《Nature》！

一、研究背景

微型发光二极管（μLEDs）由于尺寸小、亮度高，被认为是增强和虚拟现实（AR/VR）显示器的理想构建块，对近眼和户外应用至关重要。然而，基于红、绿和蓝（RGB）μLEDs横向组装的传统制造工艺在提高像素密度方面存在局限性。

为了解决此问题，许多研究人员开发了具有垂直排列的RGB子像素的μLED显示器，通过独立RGB LED膜的单片集成，然后进行自上而下地制造。然而，用于生产独立LEDs的传统外延剥离技术不足以构建AR/VR显示器所需的10 μm以下像素。具体而言，InGaN基LEDs的传统异质外延和激光剥离工艺，需要在有源层下的厚缓冲层以分别最小化晶格失配引起的位错和防止激光引起的损伤。这些LED膜厚度为5-10 μm，使得制造低于10μm的垂直μLEDs变得不切实际，因为高纵横比阻碍了高分辨率光刻。释放过程的缓慢速度和昂贵晶片的有限重复使用为制造商带来了额外的困扰。因此，迫切需要一种可产生超薄、易于释放且成本低的独立式LED膜的剥离技术，以进一步推进垂直μLED微显示器技术。

二、研究成果

美国麻省理工学院Jeehwan Kim和Kwanghun Chung、美国佐治亚理工大学Abdallah Ougazzaden、韩国世宗大学Young Joon Hong、美国弗吉利亚大学Kyusang Lee共同报道了一种全彩垂直堆叠的μLEDs，实现了迄今为止报告的最高阵列密度（5100像素/英寸（PPI））和最小尺寸（4 μm）。这是通过基于2D材料的层转移技术（2DLT）实现的，该技术允许通过远程或范德华外延、机械释放和堆叠LED，然后自上而下制造，在2D材料涂层衬底上生长近亚微米厚度的RGB LEDs。垂直μLED的总厚度约为9 μm，是实现创纪录的高μLED阵列密度的关键因素。研究者还演示了一个像素间距为14 μm（约1800 PPI）的小型μLED显示器，由蓝色μLEDs与硅薄膜晶体管（TFT）垂直集成，用于有源矩阵操作。该研究为增强和虚拟现实创建全彩μLED显示器确立了路线，同时为更广泛种类的3D集成器件提供了一个可推广的平台。相关研究工作以“Vertical full-colour micro-LEDs via 2D materials-based layer transfer”为题发表在国际顶级期刊《Nature》上。

三、研究内容

图1a显示了垂直堆叠μLEDs的总体架构。研究者在石墨烯涂层的GaAs晶片上进行了AlGaAs基红色LED的远程外延，并在hBN涂层的蓝宝石晶片上进行了InGaN基绿色和蓝色LED的范德华外延，产生了厚度为1-2μm的单晶RGB LED层。这些通过2DLT工艺从其底物释放。释放的LED膜利用PI吸收体结合层以带隙能量的升序堆叠，使向上方向的光吸收最小化。μLEDs由透明导电电极（TCE）、台面结构、侧壁封装层（～300 nm）和溅射接触金属组成。

由于在光滑2D表面上外延应变的松弛，使用2DLT可以制备超薄单晶LEDs。在PI粘合层中添加波长选择性染料，无需引入光学滤波器以防止LEDs之间的干扰。这些改性产生全色垂直μLEDs，高度约为9 μm，尺寸小于10 μm（图1b）。图1c显示了平行发射不同颜色的三个垂直μLEDs的电致发光（EL）显微图像。RGB μLEDs的EL光谱（图1d）显示了峰值波长分别为665、535和463 nm。

示意图（图2a-c）和STEM图像（图2d-f）说明了石墨烯涂层GaAs晶片上AlGaAs基红色LED和hBN涂层蓝宝石晶片上InGaN基绿色/蓝色LEDs的外延结构。RGB LED膜的厚度分别为1.9、1.1和1.0 μm。EBSD、XRD和AFM测量结果所示，LED保持单晶度和光滑的表面形态。在2D材料上生长的LEDs可以使用金属应力源和热释放带（TRT）轻易剥离，由于它们与基底的弱相互作用（图2g-i）。由金属应力源提供的机械坚固性允许在没有损坏的情况下转移和堆叠独立的LED层。因此，在各自的外延晶片上制造的RGB μLED的I-V特性和开启电压(Fig. 2j-l) 与由转移（红色）和垂直堆叠（蓝色）膜制造的μLEDs的I-V特性和打开电压相当。图2m-o显示了不同注入电流下RGB μLED的EL光谱。随着电流的增加，绿色LED发射峰值波长的蓝移是由于量子受限斯塔克效应，这对基于InGaN的LEDs是常见的。

图2p 中AFM分析显示，去除hBN后基底的RMS粗糙度为0.375 nm。随后在晶片上生长了hBN和蓝色LED，并对制造的μLEDs进行了EBSD（图2q）、XRD（图2r）和I-V曲线（图2s）分析。EBSD和XRD结果表明，在重复使用的蓝宝石基底上生长的蓝色LED完全是单晶（0001），没有面内旋转，其I-V曲线（蓝色）几乎与在原始（红色）蓝宝石基底上的蓝色LED相当。在原始和重复使用的晶片上生长的LED的SEM图显示出相似的表面形态。这些结果有力支撑了2DLT后蓝宝石基底的可重用性。用于远程外延的外延晶片也被发现是可重复使用的。

研究者设计了基于PI的蓝色和绿色光学吸收体，并将它们分别作为G/B和R/G LED之间的粘合剂夹层插入，以阻挡向下的发射。如图3a的光学透射光谱所示，蓝色和绿色吸收剂分别被设计为强烈吸收蓝光（约460nm）和绿光（约540nm）。图3b证实了作为LEDs上的涂层，它们可以完全熄灭各自的目标颜色发射，同时透射90%以上的非目标颜色发射。图3c显示了它们在垂直堆叠配置中防止PL的有效性。尽管在通过PI层堆叠在绿色LED上的EL光谱中观察到绿色PL，但在包含蓝色吸收层的器件的EL光谱上不存在绿色PL。这些基于PI的吸收体结合层在减小垂直μLEDs的组合厚度方面起着关键作用。

EL显微图像（图4a）说明了垂直μLEDs对黄色、橙色、青色、粉色、紫色和白光均匀照明。图4b、c展示了紫色、黄色、青色和白色发射的代表性EL光谱。图4d显示了CIE 1932色彩空间中垂直μLEDs的色度、标准RGB（sRGB）和DCI-P3色域。μLEDs实现的色彩空间与sRGB和DCI-P3分别有99.4%和86.9%的重叠，表明有潜力覆盖显示应用所需的全部颜色范围。RGB LEDs的CIE颜色坐标分别为（0.676，0.285）、（0.307，0.656）和（0.145，0.066），RGB颜色纯度分别为88.3%、90.5%和94.1%。如图4c所示，（0.314，0.341）处的白色圆圈表示白色EL的位置。与具有横向亚像素布局的传统显示器相比，该研究中垂直μLED的最大优势是可以大大减小RGB μLEDs的尺寸和间距。

四、结论与展望

研究者展示了基于2D材料的外延、层转移和超薄单晶RGB LED膜的异质集成策略，以构建具有创纪录高器件密度的垂直堆叠全彩µLED阵列。研究者还展示了一种基于与硅TFT垂直集成的蓝色µLED的有源矩阵显示器，以及一种基于2DLT的传质过程，可将垂直µLED的应用扩展到大型显示器。通过开发具有增强材料和器件特性的基于远程外延的蓝色和绿色LEDs，可以进一步提高垂直µLEDs的性能，具有更高透明度的透明导电氧化物以及结合无色粘合层的分布式布拉格反射器（可消除LED向下发射的损失）。本研究中的材料、器件结构和制造工艺有助于实现全彩µLED AR/VR微型显示器、电视和智能手机显示器，以及各类三维集成光子、电子和光电系统。

五、文献

文献链接：https://www.nature.com/articles/s41586-022-05612-1