最新一周合集！《Science Advances》文章速递
又到栀子花开的季节，又是一年毕业季！研究生们给自己的科研生涯留下怎样的浓墨重彩呢？让我们拭目以待吧！
Nature Communications：多尺度计算机辅助设计和光控大分子合成促进从海水中收集铀
在此，来自美国卡耐基梅隆大学的Krzysztof Matyjaszewski & Gang Ye等研究者，通过将多尺度计算模拟与光调控大分子合成相结合，本研究提供了一种智能设计的新范式，同时定制用于从海水中收集铀的聚合物吸附剂。研究者采用耗散粒子动力学(DPD)方法结合分子动力学(MD)方法，模拟了模型铀吸附器PAOm-b-PPEGMAn的构象动力学和吸附过程，结果表明，当优选块比为0.18时，可获得原子经济的最大吸附容量。研究者设计的聚合物在微流控平台上使用PET-RAFT聚合合成，28天内在真实海水中表现出创纪录的高铀吸附能力(11.4 1.2 mg/g)。本研究提供了一个综合的视角来定量评估聚合物的吸附现象，并在分子水平上通过其空间构象在介观水平上桥接金属-配体相互作用。在此建立的协议，一般适用于目标导向的发展更先进的聚合物的广泛应用。
参考文献：
Liu, Z., Lan, Y., Jia, J. et al. Multi-scale computer-aided design and photo-controlled macromolecular synthesis boosting uranium harvesting from seawater. Nat Commun 13, 3918 (2022).
https://doi.org/10.1038/s41467-022-31360-x
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41467-022-31360-x
2.Science Advances：一种敏感的、选择性的VX神经毒剂的相变传感蛋白的计算设计
VX神经毒剂，是最致命的化学战剂之一。特异性的，敏感的，实时检测这种神经毒素的方法，还没有报道。利用定向进化或文库筛选方法，来利用生物识别来满足这些要求的蛋白质的创造，一直受到阻碍，因为其毒性使实验室实验异常昂贵。在此，来自美国新泽西州立大学的Vikas Nanda & 纽约市立大学的RONALD L. KODER 等研究者，使用增压支架设计了一对VX结合蛋白，该支架在配体结合时结合了从无结构到折叠的大规模相变，使完全的内部结合位点能够提供最大的表面积，从而在靶标识别中具有高亲和力和特异性。结合位点残基的选择采用一种新的分布式进化算法在protCAD中实现。这两种设计都能检测十亿分之一浓度的VX，具有很高的特异性。这两种设计都能检测十亿分之一浓度的VX，具有很高的特异性。完全埋藏的分子识别位点的计算设计，结合增压的相变底盘蛋白质，使新一代小分子生物传感器的开发成为可能。
参考文献：
McCann, James J., et al. "Computational design of a sensitive, selective phase-changing sensor protein for the VX nerve agent." Science Advances 8.27 (2022): eabh3421.
原文链接：
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abh3421
3.Science Advances：分子机器功能化金属-有机骨架中分子间相互作用的动态网络
分子机器，能够在原子水平上对结构和动态现象进行外部控制。为了有效地将其可调性质转化为指定的功能，需要详细了解分子嵌入的影响。特别是，全面的洞察力，是设计受生物细胞启发的分层多功能系统的基础。在此，来自德国Westfälische Wilhelms-Universität Münster的Saeed Amirjalayer等研究者应用了一个动态训练力场，来对一个系统修改的轮烷功能化金属有机框架进行原子模拟。研究者的原子研究揭示了机械键合环(MBRs)在框架内的对称和不对称相互作用取决于局部环境。其结果是，它们的平动运动，被调制到从快速振荡行为到合作和潜在定向穿梭。由此导出的竞争相互作用的图像，影响了嵌入在这些软多孔材料中的MBRs的运行机制，促进了响应性功能材料的发展，这是迈向智能物质的关键一步。
参考文献：
Kolodzeiski, Elena, and Saeed Amirjalayer. "Dynamic network of intermolecular interactions in metal-organic frameworks functionalized by molecular machines." Science Advances 8.26 (2022): eabn4426.
原文链接：
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abn4426
4.npj Computational Materials：赤铁矿中光致小电子极化子的产生与复合
极化子，通常会对过渡金属氧化物的光化学和光物理性质产生不利影响。然而，极化子的激发态动力学，到目前为止还没有完全建立，因此需要原子的理解。在此，来自长安大学的Zhaohui Zhou & 北京师范大学的Run Long等研究者，以光激发、电子注入和异价掺杂的α-Fe2O3为小极化子模型，对从头算绝热分子动力学(AIMD)和非绝热分子动力学(NA-MD)进行了模拟。精心设计的AIMD模拟结果表明，电子在亚15fs内定位在单一Fe位是一个绝热的超快过程。Fe2O3掺杂电子或Si和Ti形成局域电子极化子，而光激发同时形成局域电子和空穴极化子，导致不同的电子-空穴复合动力学。NA-MD模拟结果表明，在α-Fe2O3的价带最大值处掺杂离域空穴所产生的电子极化子，在5 ps左右发生复合，而在一对小的电子极化子之间发生复合。α-Fe2O3中小电子极化子的超快形成，阻碍了价带中离域空穴的积累，这些空穴直接参与了光阳极的水氧化。尽管极化子可以保持较低的电荷迁移率，但光激发Fe2O3对减缓电子-空穴复合的不利影响可以部分规避。这些发现，为理解α-Fe2O3中小电子极化子的激发态动力学提供了基础，有助于设计高效的过渡金属氧化物光电阳极。
参考文献：
Cheng, C., Zhu, Y., Zhou, Z. et al. Photoinduced small electron polarons generation and recombination in hematite. npj Comput Mater 8, 148 (2022).
https://doi.org/10.1038/s41524-022-00814-7
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41524-022-00814-7
5.npj Computational Materials：从统计设计鉴定高介电常数化合物
高介电材料的发现，对提高电子设备和电池的效率至关重要。在此，来自意大利国米阿万扎蒂高等学校的Stefano Baroni等研究者报道了三种之前未探索的材料，它们具有很高的介电常数(69 < ϵ < 101)和大的带隙(2.9 < Eg(eV) < 5.5)，这些材料是通过人工神经网络(ANN)辅助的统计优化算法筛选材料数据库获得的。其中两种新型介质是混合阴离子化合物(Eu5SiCl6O4和HoClO)，通过相图分析表明，与普通半导体相比，它们具有热力学稳定性。研究者还发现了其他四种介电常数相对较大的材料(20< ϵ < 40)和带隙(2.3 < Eg(eV) < 2.7)。ANN训练数据来自Materials Project，而搜索空间由Open Quantum Materials Database (OQMD)的材料组成，这表明跨数据库材料设计的成功实施。总的来说，研究者报告了17种材料的介电特性，这些材料是在研究者的设计工作流程中选择的，使用从头计算方法计算出来的。本文所预测的具有高介电性能的介电材料，为进一步的实验研究提供了机会。
参考文献：
Gopakumar, A., Pal, K. & Wolverton, C. Identification of high-dielectric constant compounds from statistical design. npj Comput Mater 8, 146 (2022).
https://doi.org/10.1038/s41524-022-00832-5
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41524-022-00832-5
