室温超导论文的中文翻译

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标题 在室温和大气压下显示悬浮现象和机制的超导体

著者 

Sukbae Lee, 1,a) Jihoon Kim, 1 Hyun-Tak Kim, 2,3,b) Sungyeon Im, 1 SooMin An, 1 and Keun Ho Auh1,4 

1Quantum Energy Research Centre, Inc., Seoul 05822, South Korea 

2 ICT Basic Research Lab. ETRI, Daejeon 34129, South Korea 

3Department of Physics, College of William & Mary, Williamsburg, VA 23185, USA 

4Hanyang University, Seoul 04763, South Korea 

a)Author to whom correspondence should be addressed : stsaram@qcentre.co.kr 

b)Author to whom correspondence should be addressed : hkim22@wm.edu, hkim0711@snu.ac.kr

摘要

  我们使用固态法合成了一种名为LK-99®的材料，它是一种改良的铅磷灰石晶体结构，其化学式为

  这种材料在其超导临界温度Tc以上表现出Pb(6s1)的欧姆金属特性，在Tc以下在室温和常压下表现出超导体的悬浮现象，即迈斯纳效应。一个LK-99®样品显示Tc高于126.85℃ (400K)。

  我们分析了这种材料出现室温超导性的可能机制，认为主要有两个因素：第一个是由于用Cu替代Pb而引起的体积收缩，导致了绝缘体-金属转变；第二个是由于超导凝聚在Tc下引起的结构变形，增强了一维链

结构中的原位排斥库仑相互作用。我们用一维BR-BCS理论来讨论了室温Tc的机制。

引言

  自从1911年奥涅斯发现超导现象以来，科学家们就一直在寻找室温超导体，即在室温下电阻为零的材料。超导体已经在各种金属元素和化合物晶体中被发现。1986年，一种临界温度Tc超过40 K的铜氧化物超导体被发现。2015年，一种H2S的氢化物在155 GPa的压力下表现出Tc约为203 K的超导性。2023年，在10 kbar的压力下，一种掺氮的镥氢化物的Tc被测量为294 K；此外，一种Tc超过300 K的超导体[LK-99®]也成功地被合成（语言：韩语）。

  BCS(巴丁-库珀-施里弗)理论，是1957年提出的一种对超导现象进行微观解释的理论。这个理论认为超导性是由库珀对的凝聚引起的一种微观效应。Brinkman-Rice(BR)-BCS理论，是2021年提出的一种能够解释室温超导性的理论。这个理论认为室温超导性与费米温度有关，预测临界温度Tc约为费米温度的10%。此外，铜氧化物超导体中超导能隙的配对对称性是d波还是s波，也是一个长期争论的问题；最近的研究表明，它可能倾向于s波对称性。要发现室温超导体，观察在高于室温的温度下出现金属相的绝缘体-金属转变(IMT)是至关重要的。而要解释这种现象，需要发现一种新的材料，能够在常压下表现出室温超导性，并提供一个全面的机制。

  在本文中，我们提出了一种合成铜掺杂铅磷灰石(LA)超导体的方法，该超导体的Tc超过了室温。我们进行了悬浮实验，并分析了材料的零电阻特性。此外，我们揭示了LA中通过绝缘体-金属转变(IMT)而不经历结构相变形成金属相的机制。我们还给出了超导体的相图。最后，我们简要地讨论了基于BR-BCS理论7 的室温超导性机制。

II. 结果和讨论

A. LK-99®：合成

  为了制备样品，我们使用固态法合成了

也就是LK-99®。合成所用的原料是PbO (Junsei, GR)、PbSO4 (Kanto, GR)、Cu (Daejung, EP)和P (Junsei, EP)。固态法的过程如图1所示。样品合成的过程分为三个步骤。

步骤一：为了制备硫酸铅石Pb2(SO4)O = PbO + Pb(SO4)，将PbO和Pb(SO4)粉末按照各50%的比例均匀混合在陶瓷坩埚中。将混合粉末在空气中的炉子里加热到725°C，保持24小时[图1(b)]。在加热过程中，混合物发生了化学反应，生成了硫酸铅石。

步骤二：为了合成Cu3P，将Cu和P粉末按照各自的比例混合在坩埚中。将混合粉末密封在一个晶体管中，每克20厘米，真空度为10的负3次方torr[图1(a)]。将装有混合物的密封管在炉子里加热到550°C，保持48小时[图1(c)]。在这个过程中，混合物发生了转变，形成了Cu3P晶体。

步骤三：将硫酸铅石和Cu3P晶体研磨成粉末，并混合在坩埚中。然后，将混合粉末密封在一个晶体管中，真空度为10的负3次方torr[图1(a)]。将装有混合粉末的密封管在炉子里加热到925°C，保持5-20小时[图1(d)]。在这个过程中，混合粉末发生了反应，转化为最终的材料

PbSO4中存在的硫元素在反应过程中被蒸发掉了。过程中观察到的各种形状用照片展示如下[图1(e-i)]。

图1： (a) 混合粉末密封在真空晶体管中的布局。 (b),（c）, (d) 分别是硫酸铅石、Cu3P、

的热处理条件。 (e) 反应前混合的所有原料粉末，呈白色或浅灰色。 (f) 反应后密封样品的照片，(g) 从炉子中取出样品的过程，(h) 密封石英管中样品的形状，(i) 每个过程中样品的形状。

B. LK-99®：晶体结构分析

  我们对制备的粉末的结晶性和结构进行了X射线衍射（XRD）测量和数据拟合。图2(a)显示了LK-99®样品1（过掺杂材料）的XRD数据与COD（晶体学开放数据库）数据的比较，后者由QualX软件支持。样品的XRD分析显示了多个黑色峰[图2(a)]，表明它是一种多晶材料。样品1的XRD图案与改良的铅磷灰石（MLA）非常接近，只有轻微的峰位移。然而，样品1中用符号A标示的峰向大角度方向移动，而且出现了一个新的峰，用符号B标示，这表明样品1的晶格结构发生了变化[图2(b)]。这些位移表明晶格常数减小，这被解释为体积收缩的证据。用VESTA程序将样品1的XRD图案与MLA进行比较，可以确认样品1具有MLA结构[图2©]。具体来说，LA结构是由元素A的六方结构框架之一A10(BO4)C形成的。

图2： (a) 样品1的XRD图案与晶体学开放数据库中的铅磷灰石数据的比较。 (b) 放大的图案显示了一个峰位移和一个新峰。 (c) XRD图案与VESTA程序得到的改良磷灰石图案进行比较。它们非常吻合。

XRD分析表明，样品1具有六方结构(P63/m, 176)，晶胞参数为a=9.843 Å和c=7.428 Å [图3(a)和3(b)]，而铅磷灰石的参数为a=9.865 Å和c=7.431 Å。样品1的体积收缩了0.48%，这是由于用Cu(M1)替代了Pb(M2)所致。收缩现象已经在之前对磷灰石材料的研究中被发现。虽然它被归类为铅磷灰石结构，Pb10(PO4)6O，是一种绝缘体；相反，掺铜的铅磷灰石，

，在Tc以下是一种室温超导体，在Tc以上是一种金属。而且，它是通过用

离子(

，在图3(a)中四个Pb(1)位置中的一个红褐色的位置)替代黑色位置上的

(对应于Pb12+，在铅磷灰石原子分类中位于Pb(1)位置的晶体学信息文件，cif.)而结构凝聚的。由于收缩，它成为了一种超导体。更多细节将在后面的部分解释。

图3.： (a) 掺铜的铅磷灰石，

，对c轴的顶视图。内部，六边形的六个M1对应于Pb2s (2表示cif中Pb(2)的分类数目)，它们被由

表示为三角形的两层折叠，[图3(b)]。 (b) 掺铜的铅磷灰石的侧视图。也显示了一个晶胞。 (c) 在超导态下，沿着c轴解释一维超导链的布局。CDW是电荷密度波，VCDW<0是CDW势。VSup<0是包含超导载流子的势。Uc > 0是BR图像中的临界原位排斥库仑能量。这是根据参考文献5中的图4重新绘制的。

C. LK-99®：迈斯纳效应

  图4(a)显示了样品2（在石英容器中用低掺杂的铅磷灰石制得）和样品3（用更高纯度的原料制得）的零场冷却（ZFC）和场冷（FC）的温度依赖的抗磁率。测量在-73.15℃(200K)到126.85℃(400K)的温度范围内进行，观察了排斥磁场的迈斯纳效应。图4(b)显示了样品4（与样品2一起热处理）在室温和常压下的悬浮现象，表明在室温和常压下存在超导相，尽管悬浮不是完美的。样品2和3的抗磁率是在Kaist分析中心使用MPMS-Evercool测量的。

图4：  (a) 样品2和3的抗磁率随温度的变化。 (b) 退火后的样品2（样品4）的悬浮现象。 (c) 附有悬浮视频。

D. LK-99®：电阻率

图5显示了样品2（4.8x10.1x1.2mm）在30 mA的电流下用四探针法测量的电阻率随温度的变化。在Tc=104.8℃ (377.95K)附近出现了一个电阻率的跳变。在Tc以上，显示了由绝缘体-金属转变(IMT)引起的金属的线性特性。在Tc以下，表现出三种不同的行为。在红色箭头C（接近60℃）以下的第一区域，相当于图5插图中的F区域，带有噪声信号的电阻率可以被认为是零。在第二区域，由红色箭头C和D（接近90℃）标示，并对应于图5插图中的G区域，样品的电阻率随温度单调增加。这表明出现了电阻，暗示着随着温度升高，超导能隙被破坏。在红色箭头D和Tc之间的第三区域，对应于图5插图中的H区域，电阻率随着温度升高没有明显地改变；然而，在能隙破坏的最后阶段，

波动。在观察到类似噪声的信号的第一区域，零电阻区域约占Tc的88%（333K/378K），以开尔文单位计算。这大约是低Tc超导体中观察到的约30%的典型值的三倍。零电阻区域中噪声的存在通常归因于较高温度下的声子振动，如图5插图中F区域所示；类似噪声的信号是直接测量得到的。零电阻区域的存在是s波超导体的证据，因为具有无能隙金属节点的节点型超导体，如

配对对称性，在节点处没有零电阻区域，因为金属电阻随着温度升高而增加 。（错误!未定义书签。错误!书签没有定义。）

图5： 电阻率随温度的变化。插图显示了

，被认为是态密度(DOS)。

随温度的变化被解释为DOS随温度的变化。电阻率图是根据参考文献5中的图6(a)重新绘制的。

E. LK-99®：电流-电压特性

  图6(a)显示了样品1（4.8 ´ 10.1 ´ 1.2mm）在30 mA的电流下用四探针法测量的电流-电压曲线随温度的变化。在Tc以上，显示了金属的线性特性。随着温度升高，Tc, current降低。而且，Tc, current的跳变幅度随着电流的增加而减小。特别地，在105℃时，跳变很小。这表明跳变幅度不是单调减小的。这被认为是一个有能隙-无能隙转变材料的指数衰减。我们对在25°C时测量的Tc, current以下的电流-电压（I-V）曲线进行了详细分析，重点关注对数y轴。曲线可以分为几个区域：I, J, K, L, M和N。在I, J和K区域，我们观察到电阻的增加，表明由于焦耳热的作用，当电流超过一定阈值时，超导能隙被破坏。曲线是明显的，如在45℃时测量的I-V曲线中用红色箭头O标示的那样。更高电流的L区域加速了破坏，可以解释为雪崩区域。在更高电流的M区域，电压几乎不变。这表明在Tc, current附近，态密度（DOS）=dI/dV是常数，表明配对对称性是s波，[图6(b)和6(c)]。如果超导能隙有节点，dI/dV在Tc, current附近应该增加。(错误!书签未定义) 跳变后，N区域是具有线性欧姆特性的金属。超导能隙和无能隙金属之间的转变是有能隙-无能隙转变[图6(a)]。这个转变与绝缘体-金属转变(IMT)的特性几乎相同。此外，I, J和K区域的波动[图6(c)]，是由于由温度控制器施加的电流和热产生的焦耳热引起的温度不均匀性所致。图6(d)显示了样品1的磁场依赖性。在Tc的跳变以上，I-V曲线表现出欧姆特性，表明金属行为。随着磁场增加，Tc, current减小，表现出超导体的典型特性。图6(e)显示了退火后样品1的最大Tc为127℃。因为跳变仍然存在，我们推断Tc超过了127℃。在Tc以上，显示了金属的线性特性。结果的总结显示在相图中[图7]。

图6： (a) 通过一种测量电压的方法得到的电流-电压对数曲线随温度的变化。 (b) 25℃时数据的微分曲线。(c)DOS =

，导电率的导数曲线。dI=1mA是常数。I, J, K和M区域呈现出s波对称性的特征。 (d) I-V曲线随磁场的变化。 (e) 127℃是一个低于Tc的温度，由于测量系统的温度限制。

图7： 掺铜的铅磷灰石

的相图。IMT是绝缘体-金属转变，MIT是金属-绝缘体转变。IMT和MIT遵循相同的概念，表明有能隙-无能隙转变。IST是绝缘体-超导体转变（能隙-能隙转变），表明在相同的能隙结构中电特性发生了变化。

III. 超导的可能机制

A.LK-99® : 一维金属

如图3所示，LA结构的母体材料可以按照以下化学公式进行分解:

其中F表示框架部分，T表示沿c轴的隧道部分。这种高度稳定的结构内部区域由两层框架组成。公式（1）的特点是Pb2和O二分之一在T部分的一维键合。当Pb1（指LA cif中的Pb（1）位点）和Pb2（指LA cif中的Pb（2）位置）部分被

（

）（一个空穴）元素随机取代时，掺杂

的LA结构的化学式如下：

空穴掺杂量由框架部分的-3a（=2（4-a）+（-1）a+（-3）（2+2/3））和T部分的-3c（=2（3-c）+（-1）c+（-3）（1+2/3）+（-2）（1/2））的最外层轨道确定。当通过

掺杂发生IMT时，F和T部分都会产生IMT。通常，因为绝缘体的体积比金属大，所以IMT伴随着体积收缩而不是结构相变。如图3（a）所示，Pb1位点的取代（用红棕色表示）引起了框架中的IMT（1st）和体积收缩（1st）。此外，Pb2位点的取代导致了T部分的IMT（2nd）。体积收缩的证据如图2（b）所示。如果公式（2）中的a和c的掺杂量不同，那么IMT的程度和体积收缩的大小可能会有所不同。如果a>c，在临界掺杂水平以下，框架中的体积收缩（1st）可能大于T部分的体积收缩（2nd）。

Pb的最外层轨道是

。Pb2的

 轨道中的一个电子与PbO的O成键，而另一个电子参与到四面体磷酸根PO4的键合中，[公式（1）和（2）]。因此，内部结构得到稳定。Pb的

中的孤对电子在相变中起着重要作用；

电子是球对称的，并相对于Pb原子的位置发生位移，产生极性相互作用。此外，

可以与Pb2的

中的一个孤对电子形成键，使Pb2的最外层轨道变为

 。因此，公式（2）中Pb2位点的

（[

中的2个电子]+[

中的一个空穴]=

在电子和空穴形成极性相互作用后）具有半填充金属的电子结构，

。这被称为空穴驱动的绝缘体-金属转变（IMT）。因此，生成了Pb3(O二分之一 = O四分之一 + O四分之一)结构，氧原子位于Pb2稍高或稍低的位置，[图3(b)中红点框内的蓝色球]。在O二分之一中O四分之一位置上的最近两个氧原子（蓝色球）通常是排斥的，如图3(b)中单元格内红点框所示。在金属情况下，当O四分之一中的一个氧原子振动时（Pb2和O四分之一之间的距离扩大和缩小），另一个则反振动（距离分别缩小和扩大）。这表明氧原子呼吸；Pb2和O四分之一之间的距离相同。一个单元格有两个Pb3O二分之一结构[图3(b)]。在金属态下，Pb2(

)载流子通过由Pb2-Pb2和氧原子形成的导带流动，在沿c轴方向一维链中两个Pb3O二分之一结构之间的障碍隧穿，其中较低的Pb3O二分之一中的Pb2连接到O二分之一和较高的Pb3O二分之一中的Pb2（如图3(c)所示）。此外，公式（2）中框架部分的第一项也可以由于IMT而表现出超导性；但是，由于它不是一维的，它的Tc将比公式（2）中T部分小得多。这种行为背后的原因将在后面一节进一步解释。

B. LK-99®：强关联

  对于室温Tc机制，引起IMT的MLA结构的特点是通过用Cu替代Pb而产生的体积收缩（1st和2nd）。一个已知的理论来解释室温超导性，包括结构体积收缩，是BR-BCS，它表明由于原位库仑排斥相互作用U增加了体积收缩，导致DOS的发散，增加了超导Tc在BR-BCS Tc中超过室温 。当考虑维度时，1维（D）DOS与（m * /E* ） 0.5次方成正比，对

发散，其中载流子的有效质量，m*m/[1-(U/Uc) 的平方]=m/[1-

 ]，和动能，E*Ek(1-U/Uc)的平方=Ek(1-

) 的平方 ，U/Uc=

与渗透增加

作为掺杂x和相关强度k ≈ 1(≠1)产生最大数量的激发载流子的函数，填充因子0<

＜1被定义。有效的2D-DOS=2D-DOS（非相互作用_BCS）/[1-

]与对

发散是给定的，因为

有对

发散。1D-DOS*=1D-DOS（非相互作用_BCS）/[(1-

 ) 的0.5次方乘(1-

)]其中k ≈ 1(≠1)。1D-DOS* 比2D-DOS* 和3D-DOS* 在相同条件下大。当1D-DOS*=N * (0)应用于电子-声子耦合

在BCS-Tc公式中，其中A=1/[(1-

 ) 0.5(1-

)]和V是吸引电子-声子势，并且已知约为0.2 eV的26次方 ，Tc将在

接近一时上升到室温以上，在BR-BCS Tc的7次方。 BR-BCS理论使用由吸引电荷密度波势（短程电子-声子相互作用）强耦合的双极化子，而不是由吸引筛选长程电子-声子（原子）相互作用束缚的激发两个电子定义的库珀对。此外，在强排斥相互作用费米系统中解释了超导性的一般机制，在2D系统中表明超导Tc达到费米温度的约10%（如果假设TFermi≈10,000 K），尽管这种机制不涉及体积收缩。空穴超导性理论提出了比BCS理论更高的Tc。此外，一维超导性和Tc增强已经被揭示。

IV. 结论

  我们成功地开发了一种合成具有MLA结构的超导材料的方法，该材料既具有一维特性，又在常压下具有高于室温的Tc。通过观察悬浮现象和分析零电阻，确认了超导性的存在。MLA结构的独特特征包括由于用Cu替代Pb而产生的体积收缩（1st）。BR-BCS理论提到，由体积收缩（1st和2nd）增加的原位库仑排斥相互作用可能导致超导现象。此外，室温超导体为高性能超导线和磁体在室温下运行提供了可能性，这些超导线和磁体在能源传输、交通和科学研究方面具有潜在的应用。

ACKNOWLEDGEMENTS 

We acknowledge late Prof. Chair Tong-seek for initiating research of a 1-dimensional superconductor of over room temperature at atmospheric pressure. In particular, his enthusiasm on superconductor study impressed many researchers. Moreover, we thank Mr. Ki Se-woong, Mr. Lee Byungkyu (CEO of ProCell Therapeutics, Inc.), Mr. Yoon Sang-ok (Chairman of FINE Inc.) so much for financial supporting, and Bang Jaekyu and Kim Gyeongcheol so much for wholeheartedly sharing the burdens and difficulties in this investigation. This research was primarily supported by research-and-development funds from Quantum Energy Research Centre Inc.. SQUID measurements were supported by the National Research Foundation of Korea grant funded by the Korea government(MSIT) (No. 2019R111A1A01059675) and Korea University Grant (Projects of an author, Young-Wan, Kwon taking charge of SQUID measurements). We thank Prof. Mumtaz Qazilbash for valuable comments. An author, Hyun-Tak Kim (H. T. Kim),’s knowledge on mechanisms of both superconductivity and the metal-insulator (gap-nogap) transition highly contributed to writing the mechanism part. The knowledge was acquired over 20 years by processes of performing national projects including project [Grant 2017-0-00830] funded by Institute for Information and Communications Technology Promotion (IITP) in MSIT of Korea government in ETRI. H. T. Kim left ETRI on Nov. of 2022. AUTHOR DECLARATIONS Conflict of Interest The authors have no conflicts to disclose. Author Contributions Sukbae, Lee: Conceptualization(lead); Data curation(equal); Funding acquisition(lead); Investigation(equal); Methodology(equal); Project administration(lead); Resources(equal); Software(equal); Supervision(lead); Validation(equal); Visualization(support); Writing – original draft(equal); Writing – review & editing(equal), Ji-hoon, Kim: Conceptualization(equal); Data curation(equal); Formal analysis(equal); Investigation(equal); Methodology(equal); Project administration(equal); Software(equal); Supervision(equal); Validation(equal); Visualization(equal), Sungyeon, Im: Data curation(support); Funding acquisition(equal); Resources(equal); Supervision(equal); Validation(equal) SooMin, An: Data curation(support); Funding acquisition(support); Investigation(support); Project administration(support); Resources(support); Validation(support); Writing – original draft(support); Keun Ho, Auh: Funding acquisition(support); Methodology(equal); Project administration(support); Supervision(equal); Writing – original draft(lead). Hyun-Tak Kim analyzed s[1]wave symmetry, and made room-tem.-Tc mechanism including metal-insulator transition and CDW structural distortion through structure analysis, wrote this manuscript with authors.

DATA AVAILABILITY 

The data that support this study are available from the corresponding authors upon reasonable request. 

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29A. Mourachkine, Room-Temperature Superconductivity, arXiv:cond-mat/0606187. 30 Y. Zhang, B. Wang, Z. Xiao, Y. Lu, T. Kamiya, Y. Uwatoko, H. Kageyama, and H. Hosono, Electride and superconductivity behaviors in Mn5Si3-type intermetallics, npj Quantum Mater. 2, (2017) 45.

终于搞完了，真是累死..............

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