《Nat. Mat.》：拓扑绝缘体/石墨烯/镓，邻近诱导超导性！

研究背景

利用包含s波超导体（SC）和具有强自旋-轨道耦合的1D或2D半导体混合系统的超导邻近效应，是潜在可扩展的材料平台中实现拓扑超导的主要方法。这类研究在基础科学和材料工程方面已经取得了很大进展，但也遇到了巨大挑战。正如Fu和Kane所设想的，在拓扑绝缘体（TI）和SC的混合系统中会发生拓扑超导，其中自旋简并的提升（拓扑超导性的关键成分）已经在拓扑绝缘体的螺旋表面状态中实现。STM研究报道了TI/SC异质结构中的邻近诱导超导性和Majorana零模特征。然而，创建高质量、可扩展平台的困难仍然是进一步实验的主要障碍。高质量TI膜可以在大块NbSe2上生长，但由于界面反应，不会在诸如Al或Nb的金属膜SC上形成清洁的异质结。另外，防止TI膜的氧化是器件制造中的挑战。输运研究，作为Majorana零模的一个主要的实验探针，在TI/SC异质结构中仍然受到限制。

研究成果

美国宾夕法尼亚州立大学Jun Zhu团队报道了高质量（Bi，Sb）2Te3/石墨烯/镓异质结构的生长和性能，合成方法能够在两个异质界面上形成原子级的尖锐层，促进了镓膜的邻近诱导超导性。还开发了一种无光刻的范德瓦尔斯隧道结来探测其超导性能，发现在5-10个五层（Bi, Sb）2Te3/Gr/Ga异质结构中的狄拉克表面态中形成了一个坚固的邻近诱导超导间隙。并且，阿布里科索夫涡旋的存在，即Majorana零模的存在，表现为离散的电导变化。该研究为理解和利用拓扑超导的应用潜力提供了机会。

相关研究工作以“Proximity-induced superconductivity in epitaxial topological insulator/graphene/gallium heterostructures”为题发表在国际顶级期刊《Nature Materials》上。

研究内容 

如图1a所示，BST/Gr/Ga异质结构分两步合成，使用限制异质外延（CHet）在外延石墨烯/6H-SiC（0001）衬底上插入原子薄的2D Ga膜。Ga膜覆盖晶片的90%，在SiC衬底的大部分阶梯上均匀外延生长，并且主要由两个原子层厚（2L）Ga组成，尽管1 L和3 L Ga也存在于晶片的一些区域中。2D Ga膜表现出超导性，转变温度约为3-4 K，高于块状α-Ga，这归因于电子-声子相互作用和Ga-K点附近的自由电子状空穴。

研究者使用分子束外延（MBE）生长厚度和成分可控的（Bi, Sb）2Te3。重要的是，外延石墨烯层充当化学屏障，以防止Ga-（Bi, Sb）合金和Ga-Te化合物的形成，并由于其类似的晶格结构而模板化BST的生长。如STEM（图1b）所验证，这种方法在每个异质界面处都会导致突然的原子级的急剧生长。此外，BST、外延石墨烯和Ga之间的晶格失配导致的应变效应可以忽略不计。研究者构建了一个由石墨电极和1-2层六方氮化硼（h-BN）隧道势垒组成的干净范德瓦尔斯隧道结（图1d），并将隧道结转移到手套箱内的BST/Gr/Ga膜（图1c）。在将薄膜从手套箱中取出并使用光刻机加工成完整器件之前，活性区域由大的h-BN片封装，以防止在去除膜之前氧化（图1e）。

在生长的BST膜上进行原位ARPES测量，以检查膜质量和费米能级放置EF。图2a显示了5QL（Bi0.7Sb0.3）2Te3/Gr/Ga薄膜。Dirac表面态是尖锐的，是唯一跨越费米能级的状态，这满足了拓扑超导形成的前提条件。相同的化学成分和厚度下生长薄膜的ARPES能带结构在不同的试验中再现得很好。Dirac点位于能量（E-EF）=-205 meV，这大致是价带最大值所在的位置。

由于外延石墨烯反应势垒，BST的生长非常好地保持了2L Ga膜的超导性。对一系列具有不同BST膜厚度的异质结构，进行了温度和磁场相关的输运测量。金属电极通过BST膜的偶尔空隙直接接触Gr/Ga膜。结果一致显示Ga膜的临界温度Tc为3-4.2 K，上临界垂直场Hc2为50-80mT。样品间Tc的变化可能是由不同数量的Ga层以及薄膜中超导弱连接的存在引起的。Hc2和T之间的线性关系证实了超导电性的2D性质（图2d）。与Al和Nb等其他元素超导体膜相比，异质结构膜的临界电流密度Jc可以高达0.14 Aμm–2。

如图3a所示，隧穿电流可以（1）隧穿到BST膜的表面状态，然后通过分布式网络流到漏极，或者（2）通过本体流到下面的Ga层；这使研究者能够探测两层的超导性。通过将范德华结应用于Gr/Ga膜，验证了范德华结的有效性，所得的dI/dV与Vdc光谱如图3b所示。如在扫描隧道光谱或点接触光谱中观察到的，零偏压附近的V形下降和有限偏压下的伴随峰值都是超导间隙的特征。

图3c可观察到接近零直流偏压的熟悉的V形下降，在高偏压下，不是一个而是两个高电导峰。下沉和隆起都随着温度的升高而减弱，并在4 K以上完全消失， 对应于在输运研究中该膜的Tc。使用双间隙BTK模型对数据拟合如图3d所示，从中获得了两个间隙ΔS=0.19 meV和ΔI=0.5 meV。在其他温度下的类似拟合，所得ΔS（T）和ΔI（T）如图3e所示，共同Tc为4.0 K。这些结果表明，ΔI源自Ga膜的SC间隙，而ΔS由邻近效应引起。在膜02T-5QL上制作的四个隧道结上观察到邻近诱导的SC间隙（图3f），分析得出ΔS/ΔI在37±4%至46±5%，与之前对Bi2Se3/NbSe2、Bi2Te3/NbSe2和Bi2Se3/Nb进行的研究一致。在03T-10QL BST/Gr/Ga薄膜上构建的两个隧道结进行了类似分析，得到ΔS/ΔI在34±4%至42±2%。证明了TI膜Dirac表面态中邻近诱导超导的坚固性。

此外，研究者展示了由于阿布里科索夫涡流的存在而导致的隧道电导变化，阿布里科索夫涡流将Majorana零模定位在拓扑超导体中。涡流在其核心处是正常的，其在隧道区域A中的存在将零偏置隧道电导提高了一定量Gsv（图4的上插图）。图4描绘了03T-10QL装置上测得的零偏置dI/dV与B⊥的关系，数据总趋势与方程ΔG/ΔB⊥=A×Gsv/Φ0一致，但电导随B⊥的变化并不总是单调的，并且两个场扫描方向显示出相当大的滞后，表明涡流被捕获。还可观察到电导在Gsv的多个整数中跳跃，表明多个涡旋以束的形式一起移动。当磁涡流从隧道区域出现或消失时，在NbSe2的传输隧道谱中观察到类似的电导跳跃。图4的下插图显示了ΔG=1 Gsv和ΔG=2 Gsv。这些结果表明，输运隧穿光谱为涡流动力学提供了一个有价值的探针，可以与Josephson结中的电流-相位研究一起进行，以检查拓扑相变和Majorana零模。这些方向将在未来的研究中探索。

结论与展望

该研究展示了（Bi, Sb）2Te3/Gr/Ga薄膜异质结构的生长和性能，这是一个潜在的可扩展平台，可用于实现拓扑超导。利用范德瓦尔斯隧道结和传输隧道光谱，证明了MBE生长的（Bi, Sb）2Te3/Gr/Ga膜的Dirac表面态中存在强烈的邻近诱导超导间隙的实验证据，并探测了隧道传导中存在的阿布里科索夫涡流，直至单个涡流。研究者结合限制异质外延和MBE的合成方法，为研究新型超导和磁性异质结构打开了大门。需要更复杂的实验和持续的努力来提高异质结构膜的质量和均匀性，以促进拓扑超导的基本理解和潜在应用。

文献链接：https://www.nature.com/articles/s41563-023-01478-4.