外电场与自旋轨道耦合对III-V族单层二维砷化镓的几何和电子结构影响

研究背景与现状

自从石墨烯作为一个独立的单原子层被发现以来，越来越多的二维材料已经被研究过，如单层二硫化钼、黑磷和功能化石墨烯。利用第一性原理的计算，Sahin等人研究了IV组元素和III-V组元素的二维蜂窝结构。这些AB单层具有三角对称（如IV族二元单层SiGe、SiSn、GeSn和III-V族二元单层AlSb、磷化镓、砷化镓、InRInAs、InSb），而III-V族二元单分子层是极性半导体，在每个A-B键上都存在偶极矩，且在高对称K点处都具有自旋轨道耦合（SOC）诱导的自旋分裂，为探索新的量子材料提供了可能性。

近日，上海大学和中国科学技术大学的研究者合作建立了由III-V族元素组成的二维蜂窝单层结构，研究了外电场和自旋轨道耦合对二维砷化镓单分子层的几何和电子结构的影响，其中二维砷化镓单分子层的结构如图1所示。结果表明，二维砷化镓单分子层结构具有比类石墨烯的平坦结构更稳定的屈曲结构。

结果与讨论

本文研究者先在密度泛函理论中优化了二维砷化镓单分子层的几何结构，然后使用广义梯度近似方法计算了电子能带结构和外电场作用下屈曲高度的变化，发现带隙会随电场大小成比例地变化。

图2给出了考虑和不考虑SOC效应的砷化镓单层的能带结构。可以发现，考虑到在电子结构计算中使用了六边形原始单元的布里渊区，没有考虑SOC效应的带隙为1.09eV，价带最大值（VBM）位于布里渊区的高对称K点，而导带最小值（CBM）位于高对称Γ点，且K点的VBM略高于Γ点0.01 eV。价带和导带在K点上都被SOC分裂，但在高对称M点上状态是简并的。此外，电场可以调节半导体器件中的载流子浓度，从而可以控制电子的传输。进一步讨论了外部电场效应对二维系统物理性质的变化。外部电场可以沿c轴改变屈曲高度，如图3所示。虽然从GGA、LDA和PBEsol计算中得到了不同的屈曲值，但电场引起的屈曲变化在所有情况下都有相同的趋势。当单层结构处于正电场作用下时，当场强为0.6 eV时，高度线性增加约0.02Å。另一方面，当电场沿着相反的c轴切换电场时，屈曲高度呈线性减小，其变化范围也约为0.02 Å。在砷化镓的单层结构中，存在一个沿着c轴方向的内部等效电场Ei。正值的外部电场有助于增加Ei，可以增加砷化镓单层的高度。而当施加反向外电场时，它有效地降低了砷化镓结构内的Ei，从而降低了高度。此外，这种外电场引起的结构变化对Ga-As键的长度也有影响。

图4给出了考虑和不考虑SOC效应下外电场引起的带隙变化。当不考虑SOC效应时，带隙值沿c正轴的方向增加的电场强度成正比，与高度变化趋势相似。当电场强度为0.6eV/Å时，带隙线性增强了0.03eV。对于相反方向的电场，在-0.6 eV/Å的电场下，带隙值被抑制了约0.06eV。因此，屈曲高度值与外加电场下的带隙相关。然而，这种电场调制结果受到计算中包含SOC效应的显著影响，正外电场使带隙略有增大后出现减小。同时，我们发现K点和Γ点之间的间接带隙在Γ点处可以改变为直接带隙。另一方面，考虑SOC效应的反向外电场会使带隙更加显著减小。

结论

考虑了外电场和自旋轨道耦合的作用，研究了弯曲的砷化镓单分子层的物理性质。即使外部电场也不能引起极性结构反转，也可以微妙地改变屈曲高度和电子结构。当SOC效应不存在时，屈曲高度和带隙会随外部正负电场的线性增加或减小，当考虑SOC效应诱导的自旋分裂时，带隙值对外部电场有不同的依赖性。这一工作从理论上研究了外电场和自旋轨道耦合对III-V族二维砷化镓单分子层的几何和电子结构影响，揭示了其在纳米自旋电子器件中的应用前景。

MatCloud+平台集成了许多科学计算的必要软件，从分子动力学到第一性原理计算以及机器学习方面的主流软件，其集成度高，自动化程度远超过传统计算方法。

MatCloud+将分子动力学（MD）、第一性原理（DFT）以及机器学习（ML）方法进行包装、后处理，使用模式不同于传统计算软件。让您30分钟快速上手做计算成为可能。

原文链接：https://aip.scitation.org/doi/full/10.1063/1.4979507

您可以点击登录以下链接https://www.matcloudplus.com进行操作