最新一周合集！《npj Computational Materials》文章速递
又到栀子花开的季节，又是一年毕业季！研究生们给自己的科研生涯留下怎样的浓墨重彩呢？让我们拭目以待吧！
1.Nature Communications：利用高通量量子化学工作流程评估沸石中Pd交换位点的稳定
阳离子交换沸石是一种功能材料，在催化和吸附等方面有着广泛的应用。由于存在大量可能的活性位点，它们对利用密度泛函理论进行计算研究提出了挑战。从铝构型，到额外的框架阳离子(s)的放置，到阳离子潜在的不同氧化态，解释所有这些可能性不是毫无价值的。为了使计算的数量更容易处理，大多数研究都集中在几个活跃的位点上。在此，来自美国加州大学伯克利分校的Martin Head-Gordon & Alexis T. Bell等研究者，试图通过实施一个高通量筛选工作流程来超越这些限制，旨在将问题系统化，并穷尽地寻找可行的活性位点。研究者使用Pd交换的CHA和BEA来说明这种方法。在进行了数千次显式DFT计算后，研究者确定了最有利于Pd阳离子的位点，并详细讨论了结果。高通量筛选确定了许多非微不足道的能量有利位点。最后，研究者利用这些结果研究了Pd交换CHA在汽车冷启动过程中的NO吸附。Pd交换CHA是一种很有前途的被动NOx吸附剂。这一结果揭示了以前没有研究过的NOx捕获的关键活性位点。
参考文献：
Aljama, H.A., Head-Gordon, M. & Bell, A.T. Assessing the stability of Pd-exchanged sites in zeolites with the aid of a high throughput quantum chemistry workflow. Nat Commun 13, 2910 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-29505-z
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41467-022-29505-z
2.Nature Communications：具有近零应变半相干界面的齐次解组装图灵结构
图灵结构，通常出现在远离热力学平衡的反应扩散过程中，涉及经典图灵体系中至少两种扩散系数不同的化学物质(抑制剂和活化剂)。在均匀溶液中构造图灵结构是一个很大的挑战，因为大多数小分子量物质的扩散系数相似。在此，来自南京大学的Zhaosheng Li等研究者证明了，在均匀解中构造了具有近零应变半相干界面的图灵结构，该结构受扩散动力学的影响。结合分子动力学和数值模拟的实验结果，证实了尖晶石铁氧体薄膜的图灵结构。此外，研究者利用软硬酸碱理论，设计配位结合可以改善分子在均相溶液中的扩散运动，增加图灵结构设计库，为开发先进材料提供了更大的潜力。
参考文献：
Zhang, Y., Zhang, N., Liu, Y. et al. Homogeneous solution assembled Turing structures with near zero strain semi-coherence interface. Nat Commun 13, 2942 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-30574-3
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41467-022-30574-3
3.npj Computational Materials：多功能二维范德华雅努斯磁体铬基二卤族化合
二维范德瓦尔斯Janus材料及其异质结构为设计迷人的功能提供了肥沃的平台。在此，来自美国加州大学欧文分校的Ruqian Wu等研究者通过系统第一性原理研究了单分子层Cr基二卤化物CrYX (Y = S, Se, Te；X = Cl, Br, I)，研究者发现CrSX (X = Cl, Br, I)是理想的具有面外磁化的高TC铁磁半导体。令人兴奋的是，借助配体S2-负离子上的大磁矩，在范德华异质结构CrSBr/Bi2Se3/CrSBr和MoTe2/CrSBr中分别通过磁邻近效应，实现了广受欢迎的大间隙量子反常霍尔效应和相当大的谷分裂。此外，研究者还发现在外加磁场作用下，CrTeX (X = Cl, Br, I)中存在较大的Dzyaloshinskii-Moriya相互作用。该工作揭示了二维Janus磁体Cr基二卤化物，在拓扑电子和谷电子器件的应用中，具有吸引人的多功能。
参考文献：
Hou, Y., Xue, F., Qiu, L. et al. Multifunctional two-dimensional van der Waals Janus magnet Cr-based dichalcogenide halides. npj Comput Mater 8, 120 (2022). https://doi.org/10.1038/s41524-022-00802-x
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41524-022-00802-x
4.Nature Computational Science：用权重共享深度神经网络解决多个核几何的电子Schrödinger方程
Schrödinger方程描述了粒子的量子力学行为，使其成为化学中最基本的方程。一个给定分子的解可以计算它的任何性质。因此，为许多不同的分子和几何形状找到精确的解决方案对于药物或催化剂等新材料的发现至关重要。尽管它的重要性，Schrödinger方程是出了名的难以解决，即使是单个分子，因为已建立的方法规模与粒子的数量呈指数增长。最近发现将蒙特卡洛技术与神经网络的无监督优化相结合，是一种很有前途的方法，以克服这种维度的诅咒，但相应的方法不能利用在考虑多个几何时产生的协同作用。在此，来自奥地利维也纳大学的Rafael Reisenhofer等研究者表明，共享绝大多数权重跨神经网络模型的不同几何实质上加快优化。此外，重量共享产生预训练模型，只需要少量额外的优化步骤，以获得高精度的解决新几何。
参考文献：
Scherbela, M., Reisenhofer, R., Gerard, L. et al. Solving the electronic Schrödinger equation for multiple nuclear geometries with weight-sharing deep neural networks. Nat Comput Sci 2, 331–341 (2022). https://doi.org/10.1038/s43588-022-00228-x
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s43588-022-00228-x
5.JACS：由预测和结构不变量提供动力的类比：计算引导的中孔氢键有机笼晶体的发现
介孔分子晶体，在分离和催化方面具有潜在的应用前景，但由于在结晶过程中存在许多弱相互作用，且大多数分子倾向于紧密堆积，因此，该类晶体非常稀少且难以设计。在此，来自英国南安普敦大学的Graeme M. Day & 利物浦大学的Vitaliy Kurlin & Marc A. Little & Andrew I. Cooper等研究者，将晶体结构预测(CSP)与结构不变量相结合，以连续地限定相关分子的预测晶体结构之间的相似性。这使得对分子晶体来说不可靠的同构取代策略，可以通过先验预测得到增强，从而利用两种方法的力量。研究者使用这种结合的方法，发现了一个罕见的低密度(0.54 g cm-3)中孔氢键骨架(HOF)的例子，3D-CageHOF-1。该结构包括一个有机笼(Cage-3-NH2)，预计通过CSP可以形成动力学捕获的低密度多晶型。点向距离分布结构不变量，揭示了Cage-3-NH2的五种预测形式，它们类似于实验实现的多孔晶体，其化学性质不同，但几何上相似的分子，T2。更广泛地说，这种方法克服了用不同晶格参数比较预测的分子晶体的困难，从而允许对化学性质不同的分子的能量结构景观进行系统的比较。
参考文献：
Qiang Zhu, Jay Johal, Daniel E. Widdowson, Zhongfu Pang, Boyu Li, Christopher M. Kane, Vitaliy Kurlin, Graeme M. Day, Marc A. Little, and Andrew I. Cooper. Analogy Powered by Prediction and Structural Invariants: Computationally Led Discovery of a Mesoporous Hydrogen-Bonded Organic Cage Crystal. Journal of the American Chemical Society Article ASAP DOI: 10.1021/jacs.2c02653
原文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c02653
