最新一周合集！《Nature Communications》文章速递
又到栀子花开的季节，又是一年毕业季！研究生们给自己的科研生涯留下怎样的浓墨重彩呢？让我们拭目以待吧！
Nature Communications：高温含盐冰的稳定性表明，富水的系外行星冰地幔具有电解质渗透性
电解质，在富水卫星和潜在富水系外行星的内部结构和动力学中发挥着重要作用。然而，在行星上，大型高压冰盖的存在，被认为阻碍了各种液体和固体深层之间的电解质交换和运输。在此，来自挪威奥斯陆大学的Jean-Alexis Hernandez等研究者，使用第一性原理模拟表明，在富水的超级地球和迷你海王星的内部条件下，高达2.5%的NaCl可以溶解在稠密的水冰中。盐杂质增强了H原子的扩散，扩大了新发现的超音速冰的稳定场，并推动了向更硬的冰X相过渡的更高压力。热成分对流的标度定律表明，进入高压冰层的盐，可以很容易地穿越。这些发现表明，富水系外行星的高压冰幔，对内部岩石核和外部液体层之间的电解质对流输送具有渗透性。
参考文献：
Hernandez, JA., Caracas, R. & Labrosse, S. Stability of high-temperature salty ice suggests electrolyte permeability in water-rich exoplanet icy mantles. Nat Commun 13, 3303 (2022).
https://doi.org/10.1038/s41467-022-30796-5
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41467-022-30796-5
2.Nature Computational Science：深度学习密度泛函理论哈密顿量用于高效从头算电子结构
密度泛函理论(DFT)和深度学习方法的结合，有可能彻底改变现代计算材料科学。在此，来自清华大学的Weihui Duan & Yong Xu等研究者开发了一种深度神经网络方法来表示晶体材料的DFT哈密顿量(DeepH)，旨在绕过计算要求自洽场迭代的DFT，并大大提高从头算电子结构的计算效率。研究者提出了一种利用局部性处理DFT哈密顿矩阵大维数和规范(或旋转)协方差的通用框架，该框架由用于深度学习的消息传递神经网络实现。该方法精度高、效率高、可转移性好，适用于各种材料体系和物理性质。该方法解决了DFT的精度-效率难题，并为探索大规模材料系统提供了机会，在扭曲范德华材料的研究中有广阔的应用前景。
参考文献：
Li, H., Wang, Z., Zou, N. et al. Deep-learning density functional theory Hamiltonian for efficient ab initio electronic-structure calculation. Nat Comput Sci 2, 367–377 (2022).
https://doi.org/10.1038/s43588-022-00265-6
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s43588-022-00265-6
3.npj Computational Materials：Al-Si合金凝固共晶转变的元胞自动机模拟与实验验证
凝固组织中共晶硅的形态，对Al-Si基合金的性能至关重要。在基于集成计算材料工程(ICME)的Al-Si基合金凝固产品设计和制造中，对共晶Si相形成的模拟一直是一个挑战。在此，来自美国俄亥俄州立大学的Alan A. Luo等研究者将α-Al枝晶生长的三维元胞自动机(CA)模型扩展到包括多枝晶区域的共晶(α-Al+Si)转变，为重要的Al-Si基合金提供了一个完整的凝固模拟。研究者用扫描电镜和深度刻蚀技术，对共晶组织中Si相的定量结果进行了实验验证。模拟结果与实验观测结果及Scheil模型和杠杆规则的计算结果吻合较好。该三维CA模型可用于预测和优化凝固组织，包括铸造、潜在焊接和增材制造等凝固过程中的共晶转变。
参考文献：
Gu, C., Moodispaw, M.P. & Luo, A.A. Cellular automaton simulation and experimental validation of eutectic transformation during solidification of Al-Si alloys. npj Comput Mater 8, 134 (2022).
https://doi.org/10.1038/s41524-022-00824-5
原文链接：https://www.nature.com/articles/s41524-022-00824-5
4.JACS：天然水氧化催化剂在O-O键形成前的可逆结构异构化
光合水的氧化是由锰钙氧化物簇催化的，在光驱动的反应周期中，锰钙氧化物簇经历5个S-态。Mn4CaO5(6)簇独特的扭曲的椅子状几何结构，显示了结构灵活性，经常被提出涉及从S1到S3态的开放和封闭立方形式。同分异构体在S1和S2状态下是可互换的，而在S3状态下，观察到开立方结构在热聚球藻属细长型(蓝藻)样品中占主导地位。在此，来自瑞典乌普萨拉大学的Johannes Messinger & 斯德哥尔摩大学的Lars Kloo & 西湖大学的Licheng Sun等研究者，利用密度泛函理论计算，超越了S3+Yz态，进入了S3nYz•→S4+Yz态，并首次报道了在S3+Yz态中被抑制的可逆异构，在随后的S3nYz•态中，由于锌结合水配体的质子释放而完全恢复。锰配体的配位强度的改变促进了封闭立方结构的形成，与开放立方结构保持动态平衡。这种双氧形成之前的互变作用，可能构成了O2形成的速率限制步骤，并对光系统II的水氧化机制产生重要影响。
参考文献：
Yu Guo, Johannes Messinger, Lars Kloo, and Licheng Sun. Reversible Structural Isomerization of Nature’s Water Oxidation Catalyst Prior to O–O Bond Formation. Journal of theAmerican Chemical Society Article ASAP DOI: 10.1021/jacs.2c03528
原文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c03528
5.JACS：金属有机多面体的自动化合理设计
金属-有机多面体(MOPs)是有机-无机杂化的纳米分子，其合理设计依赖于两类或两类以上化学建筑单元(CBUs)之间化学互补性和空间相容性的协调考虑。在此，来自英国剑桥大学的Markus Kraft等研究者，应用知识工程技术，以现有知识为基础实现MOP配方的自动化推导。为此目的，研究者(i)整理了相关MOP和CBU数据；(ii)提出了在MOP构造中嵌入规则的装配模型概念；(iii)开发了OntoMOPs本体，定义了MOPs及其关键属性；(iv)输入代理World Avatar (TWA)知识图谱；和(v)输入代理，使用来自TWA的信息，派生出一个新的可构造MOPs的列表。该结果提供了TWA中MOP的快速和自动实例化，揭示了已知MOP的直接化学空间，从而为未来的研究提供了新的MOP靶点。
参考文献：
Aleksandar Kondinski, Angiras Menon, Daniel Nurkowski, Feroz Farazi, Sebastian Mosbach, Jethro Akroyd, and Markus Kraft. Automated Rational Design of Metal–Organic Polyhedra. Journal of the American Chemical Society Article ASAP DOI: 10.1021/jacs.2c03402
原文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c03402
