一种层状MXene(Ti3C2Tx)/PSS复合膜

一、文章概述

Li+/mg2+的分离由于其化学性质和结构相似，其分离一直是锂萃提中的一个遗留问题。这里，一个二维(2d)层流膜Li+选择性运输通道通过叠加MXene纳米片的引入聚（4-苯乙烯磺酸钠）(PSS)活性磺酸网站，展示优秀的Li+选择性离子混合溶液Na+，K+和Mg2+。Li+通过MXene@PSS复合膜的渗透率高达0.08molm-2h-1，而Li+/Mg2+、Li+/Na+和Li+/K+的选择性分别为28、15.5和12.7。结合模拟和实验结果，我们进一步证实了部分脱水的Li+在亚纳米通道内的高选择性快速转运可以归因于精确控制的层间间距和相对较弱的离子端(-so3-)相互作用。本研究加深了对离子在封闭通道中的选择性渗透的理解，提供了一个具有特定识别的通用膜设计概念，可应用于传感器、生物膜模块、纳米流体器件等。

二、图文导读

图1.Li+在MXene/PSS复合膜中的快速输运亚纳米通道的图表示意图。

图2.a)单分子层MXene纳米片的AFM图像。比例尺：500nm，插入：沉积在AAO衬底上的MXene纳米片的扫描电镜图像。比例尺：1μm。b)MXene纳米片的TEM图像。比例尺：200nm，插入：去除背景噪声后通过反FFT和FFT模式生成的图像。c)MXene@PSS膜横截面的SEM和TEM图像。比例尺：10μm。并给出了元素分布和层间间距的分析。d)原始MXene膜和MXene@PSS膜在干、湿状态下的XRD结果的比较。

图3.MXene@PSS复合膜在单盐溶液和混合盐溶液体系中的离子渗透作用。a)MXene@PSS复合膜中与PSS相关的离子渗透速率和过选择性。b)MXene@PSS膜的长期稳定性。c)PMM和MXene@PSS复合膜在0.2M氯化锂和0.2MMn+Cln混合溶液中的二元离子选择性的比较，插入：在Li+/Na+、Li+/K+和Li+/Mg2+混合溶液中单离子和二元离子选择性的比较。d)不同膜的渗透速率与渗透选择性的关系。Li+/Mg2+（环）、Li+/Na+（三角形）和Li+/K+（矩形）的渗透选择性。

图4.理论计算分析。a)细胞膜中的离子选择性转运示意图。步骤1：脱水并进入层间间距，步骤2：具有不同离子官能团相互作用的亚纳米通道内的部分水合离子扩散。b）M1中的原始亚纳米通道（0.65nm）（顶部）和M2中的封闭亚纳米通道（0.59nm）（底部）和M3中的修饰亚纳米通道（0.59nm）（中间）的可视化结构图。c)不同MXene通道中水合离子端基团的离子水化数和相互作用能的研究。e)Li+选择性渗透行为的定量图。归一化参数等于离子与端基相互作用能绝对值的比值。

三、全文总结

综上所述，通过用磺酸基活性位点修饰PSS的链聚合物，制备了一种MXene@PSS复合膜。一方面，MXene@PSS复合膜可以阻断大尺寸的水合Mg2+，同时通过调整层间间距，允许小尺寸的单价水合离子(Li+)的运输。另一方面，由于Na+和K+的差异选择能力，附加PSS的磺酸基团为Li+的快速运输提供了跳跃位点。此外，这种MXene@PSS复合膜在水溶液中可以保持良好的结构稳定性，其对Li+/Mg2+的选择性分离性能，二元选择性为25，超过了目前大部分的二维层状膜。它们对Li+/Na+和Li+/K+也具有特殊的筛分性能。通过模拟计算，验证了受限通道大小和化学环境对离子渗透行为的协调机理。因此，膜结构设计概念进一步扩展了二维层状膜在Li+回收、精密组件（人工肾脏和视网膜）、传感器（多离子浓度探测器）、纳米流体器件（盐发电、离子二极管器件）等领域的应用。

文章链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202108801

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