文献解读 | 室温超导研究再上热搜！研读最新研究，发掘新思路~
室温超导研究再上热搜！
今天小帕就分享一篇研究LK-99及其母体化合物的电子结构的文章，论文在预印本平台 arXiv 上线题为“First-principles study on the electronic structure of Pb$_{10-x}$Cu$_x$(PO$_4$)$_6$O ($x$=0, 1)”(Pb10−xCux（PO4）6O（x=0， 1）电子结构的第一性原理研究)。本研究使用第一性原理计算方法，对Pb10−xCux（PO4）6O的电子结构进行了研究，发现Cu掺杂引起了绝缘体-金属转变，并且观察到了两个平带和四个van Hove奇点，为进一步研究LK-99的独特电子结构在超导性中的作用奠定了基础。
研究背景
论文背景：近期，Lee等人在Cu掺杂的铅磷酸盐（LK-99）中发现了室温常压超导现象，但LK-99的电子结构尚未研究。
过去方案：过去的研究中，已经取得了许多高温超导材料的突破，但仍然没有达到室温超导或所需压力过高的要求。
论文的Motivation：鉴于Cu掺杂的LK-99在室温常压下表现出超导性，本研究旨在通过第一性原理计算，研究LK-99和其母体化合物的电子结构，以阐明Cu的掺杂效应，并探索通过掺杂其他元素实现类似效果的可能性。
研究思路
a. 理论背景：
本研究旨在研究Cu在LK-99中的电子结构和掺杂效应，LK-99的电子结构和其母体化合物尚未被研究。
b. 技术路线：
👉 通过实验和计算方法研究了LK-99的晶体结构和电子结构。
👉 计算了LK-99的电子带结构和态密度，发现在费米能级附近存在两个平带。
👉 研究了不同元素掺杂对平带结构的影响。
结果解读
a. 详细的实验设置：
✔ 使用实验和计算方法研究了LK-99的晶体结构。
✔ 发现Cu掺杂导致体积收缩和绝缘体-金属转变。
✔ 计算了LK-99的电子带结构和态密度，发现存在半满的平带和完全占据的平带，每个平带上有两个Van Hove奇点。
✔ 研究了自旋极化和电子相关性对电子结构的影响，发现自旋极化导致铁磁金属，电子相关性略微改变了平带的带宽。
✔ 考察了不同元素掺杂对LK-99电子结构的影响。
b. 详细的实验结果：
✔ 研究得出LK-99的母体化合物是绝缘体，具有较大的能隙。
✔ Cu掺杂导致能关闭隙，绝缘体-金属转变和体积收缩。
✔ LK-99的电子带结构在费米能级附近具有独特的特征，包括半满的平带和每个平带上有两个Van Hove奇点。
✔ 这些平带来自于1/4占据的O2原子的2p轨道和Cu的3d轨道与最近邻O1原子的2p轨道的杂化。
✔ 观察到的Van Hove奇点不受电子相关性的影响，并且可以通过掺杂不同元素来调控。
✔ 研究还表明，Au掺杂的铅磷酸盐可能表现出与Cu掺杂的铅磷酸盐类似的超导性质。
数据图如下：
Figure 1. (a) 铅磷灰石晶体结构俯视图，化学式为 Pb10(PO4)6O。黑线表示周期性复制的单胞是周期性复制的。(b）晶体结构的侧视图，突出显示了以 O2 原子为中心的圆柱形柱体。(c) 计算得出的电子
带结构和态密度。
Figure S1. 用一个铜原子取代 Pb1 位点的四种可能的铅磷灰石构型的晶体和能带结构。
Figure 2：（a、b）化学式为 Pb9Cu(PO4)6O 的 LK-99 晶体结构的俯视图和侧视图。这里是计算电荷密度的等值面叠加在一起。(c)计算得出的电子能带结构和态密度。(d) 计算得到的费米面。(e）（c）的放大图，突出显示了半填充平带和四个 VHS带和四个 VHS，分别为 M 点的 VHS1 和 VHS2 以及 L 点的 VHS3 和 VHS4。(f, g)平带的三维可视化效果，突出显示了 VHS1 和 VHS3 周围的鞍状分散。请注意，这里的所有结果都是通过非自旋极化 PBE 计算获得的。
Figure 3. 自旋极化和电子相关对 LK-99 在费米水平附近的 (a) DOSs 和 (b) 带状结构的影响。
Figure 4. 不同元素掺杂对 LK-99 费米水平附近（a、c）带状结构和（b、d）总态密度的影响。
DOI：doi.org/10.48550/arXiv.2307.16040
参考文献：
[1] P. Mangin and R. Kahn, Superconductivity: An introduction(Springer Cham, New York, 2016).
[2] J. Nagamatsu, N. Nakagawa, T. Muranaka, Y. Zenitani, andJ. Akimitsu, Nature 410, 63 (2001).
[3] A. Schilling, M. Cantoni, J. D. Guo, and H. R. Ott, Nature 363,56 (1993).
[4] W. Qing-Yan, L. Zhi, Z. Wen-Hao, Z. Zuo-Cheng, Z. Jin-Song,L. Wei, D. Hao, O. Yun-Bo, D. Peng, C. Kai, W. Jing, S. CanLi, H. Ke, J. Jin-Feng, J. Shuai-Hua, W. Ya-Yu, W. Li-Li,C. Xi, M. Xu-Cun, and X. Qi-Kun, Chinese Physics Letters29, 037402 (2012).
[5] H. Sun, M. Huo, X. Hu, J. Li, Z. Liu, Y. Han, L. Tang, Z. Mao,P. Yang, B. Wang, J. Cheng, D.-X. Yao, G.-M. Zhang, andM. Wang, Nature (2023), 10.1038/s41586-023-06408-7.
[6] N. W. Ashcroft, Phys. Rev. Lett. 21, 1748 (1968).
[7] N. W. Ashcroft, Phys. Rev. Lett. 92, 187002 (2004).
[8] Y. Li, J. Hao, H. Liu, Y. Li, and Y. Ma, The Journal of ChemicalPhysics 140, 174712 (2014).
