第一性原理||VASP计算自旋轨道耦合与相关参数
自旋轨道耦合是磁性半导体材料呈现的一种重要现象。与自旋轨道耦合相关的量子霍尔效应、拓扑绝缘体等已成为学界研究自旋电子器件的热门话题。今天就来讲讲如何在VASP中计算自旋轨道耦合和相关参数。
在VASP中,LSORBIT = .TRUE. 表示打开自旋轨道耦合(此时自动设置了LNONCOLLINEAR = .TRUE.)。需要注意的是,这个标签选项只对PAW赝势起作用,而对超软赝势无效。
自旋量子化轴可以通过SAXIS标签来指定:SAXIS = sx sy sz。这里sx, sy, sz表示全局自旋量子化轴。其中默认值SAXIS = (0+, 0, 1),符号0+意味着在X方向上取一个无限小的正数。VASP读写的所有磁矩和类自旋量子数都是基于轴(sx, sy, sz)给出的,其中包括INCAR中的MAGMOM标签、OUTCAR和PROCAR中的总磁化和局部磁化、WAVECAR文件中的类自旋轨道及CHGCAR文件中的磁化密度。如果不考虑自旋轨道耦合,能量不依赖于磁矩的方向。也就是说,将所有磁矩旋转相同的角度,原则上会产生完全相同的能量。因此,只要不包括自旋轨道耦合,就没有必要定义自旋量子化轴。
为了使磁矩平行于选定的矢量(x,y,z),可以写下以下标签(假定是晶胞中的单个原子):
MAGMOM = x y z ! x,y,z中的局部磁矩
SAXIS = 0 0 1 ! 平行于z轴的量子化轴
或者是:
MAGMOM = 0 0 total_magnetic_moment ! 与SAXIS平行的局部磁矩
SAXIS = x y z ! 平行于矢量(x,y,z)的量化轴。
这两种设置原则上应该产生完全相同的能量,但第二种方法通常更精确。第二种方法还允许读取预先计算好的WAVECAR文件(此前需要运行共线或非共线的计算),并以不同的自旋方向继续计算。当读取一个非共线的WAVECAR文件时,自旋被假定为与SAXIS平行。
因此,计算磁各向异性的推荐流程是:
1、从共线计算开始,计算WAVECAR和CHGCAR文件。
2、添加标签:
LSORBIT = .TRUE.
ICHARG = 11 ! 非自洽计算,读取CHGCAR
LMAXMIX = 4 ! 在共线性计算中设置LMAXMIX。对于d区元素LMAXMIX=4,f区元素LMAXMIX=6
SAXIS = x y z ! 磁场方向
NBANDS = 共线计算的能带数量的2倍
VASP读取WAVECAR和CHGCAR文件,将自旋量子化轴与SAXIS平行对齐,这意味着磁场现在与SAXIS平行,并进行非自洽计算。通过比较不同方向的能量,可以确定磁各向异性。需要注意的是,一个完全自洽的计算(ICHARG=1)原则上也可以用VASP进行,但是这将允许自旋波函数从平行于SAXIS的初始方向旋转,直到获得正确的基态,即直到磁矩平行于易轴。然而,在实际计算中,这种旋转比较缓慢,因为自旋的重新定向获得的能量很少。因此,如果收敛标准不是太严格,即使是完全自洽的计算,也可能获得合理的结果。
1、对于对称性要非常小心。我们建议在选择自旋-轨道耦合的时候,完全关闭对称性(ISYM=-1)。通常情况下,K点集从一个自旋方向变为另一个自旋方向,使结果的可转移性变差(如果K点的数量改变,WAVECAR文件也不能被正确地重新读取)。
2、一般来说,使用自旋-轨道耦合时要非常小心:能量变化和差异很小,K点收敛繁琐而缓慢,因此所需要的机时是不确定的。
3、建议在VASP.4.6中对非共线计算设置GGA_COMPAT = .FALSE.,因为这样可以提高GGA计算的数值精度。
在计算成功后,VASP将以下结果写入OUTCAR中:Spin-Orbit-Coupling matrix elements
"E_soc"代表在增强投影波球体内,以离子1为中心,半径R1范围内的能量加和的贡献。

而下面的条目对应于角动量的矩阵元素。
